基于d-spacing调控的氧化石墨烯膜制备及去除溶解性有机物特性研究

This proposal aims to fabricate a new type graphene oxide (GO) membrane and utilize it to remove dissolved organic matter in water, including optimizing the preparation conditions, evaluating its separation performance and exploring the mechanism. By optimizing the filtration assembly conditions, controlling the interlayer spacing and adjusting the thickness of functional layer, a satisfied GO membrane with high flux and selectivity could be developed. In addition, the micro-interface action process of organic matter on the GO functional layer might be revealed according to the sieving results and adsorption-desorption studies of GO membrane for dissolved organic matter removal. Based on these, we could further understand the theory of GO membrane for contaminant removal in the filtration process, and attempt to develop a new generation membrane to remove the target organic matter in water treatment.

本项目针对新型氧化石墨烯膜的开发和除污染问题，开展氧化石墨烯膜的优化制备和去除水中有机污染物的效能评价及机理探讨。通过研究过滤组装条件、d-spacing调控和石墨烯功能层厚度调整，完善高通量、高选择性氧化石墨烯膜制膜技术；通过氧化石墨烯膜对溶解性有机物的筛分截留和吸附解吸研究，揭示有机物在氧化石墨烯组装层的微界面作用过程，为深入理解氧化石墨烯膜过滤除污染过程提供理论基础，以期开发出具有靶向有机物去除功能的新一代水处理膜材料。

本项目针对新型氧化石墨烯膜的开发和除污染问题，开展了氧化石墨烯膜的优化制备和去除水中有机污染物的效能评价及机理探讨。通过两种方法制备了基于氧化石墨烯的功能膜，一是以相转化法制膜为基础，通过在PVDF铸膜液中共混GO纳米片，制备出改性PVDF/GO复合膜；二是采用PES膜为支撑体，二胺单体做交联剂，通过抽滤自组装法制备新型层状GO膜。过滤自组装法制备的GO膜具有着良好的叠层结构。未交联的GO膜虽然亲水性强、通量较大、抗污染性能很好，但在湿润条件下，层间的氢键和π−π键会被水分子打开，导致截留性能下降；与二胺交联的GO膜层间形成了稳定的C-N共价键，可以有效维持层间距在1 nm左右，这样通过添加不同分子长度的交联剂，可以有效调控GO膜层间距。GO膜的性能不仅取决与层间距大小，也受到交联剂性质影响。对比不同的d-spacing调控过程，三种二胺中，GO-EDA膜整体性能最好，其对天然原水中NOM的截留率达35%，过滤6小时后，可以维持80%左右的初始通量。而相比之下，GO-mPDA则不仅对NOM去除效果一般，mPDA还会降低膜的亲水性和水通量、加重膜污染。研究通过氧化石墨烯膜对溶解性有机物的筛分截留和吸附解吸研究，揭示了有机物在氧化石墨烯组装层的微界面作用过程，为深入理解氧化石墨烯膜过滤除污染过程提供理论基础。