硅量子点镶嵌碳化硅/非晶碳层状材料的构筑及发光机理

The improvement of spatil distribution and the reduction of carrier tunneling barrier for silicon quantum dots (Si QDs) are two major problems of ensuring their large-scale application for the next generation of high performance silicon-based nanoscale electronic and optoelectronic devices. To keep the well-ordered spatial distribution of Si QDs in plane and vertical direction, the project combines patterned-silicon substrate technology with self-organized technology of multiple layers. Based on the theory of Si QDs nucleation and growth kinetics, in plane direction taking regular pattern as Si QDs growing sites, in vertical direction, based on the multilayer structure explorating ordered growth conditions for Si QDs by adjusting the film stress and diffusion coefficients of silicon atoms in matrix. In order to reduce the carrier tunneling barrier, the amorphous carbon film with narrower band gap will be taken as the confinement growth layer for Si QDs. In the end, the SiC/amorphous carbon layered materials embedded with well-ordered silicon quantum dots will be fabricated. Moreover, the luminescence properties and luminescence mechanisms of such layered materials will be explored and analyzed. The project will provide a good foundation for the fabrication and application of high-performance Si-based micro-nano optoelectronic devices.

提高硅量子点空间分布有序性和降低硅量子点间载流子隧穿势垒是其在下一代高性能硅基微纳光电子器件中应用时需解决的两大重要问题。本项目结合图案化单晶硅衬底技术和多层膜自组装技术能分别在水平方向和垂直方向上控制硅量子点空间分布的有序性于一体，基于硅量子点成核与生长动力学理论，在水平方向上采用单晶硅晶圆表面有序图案为硅量子点提供有序生长点，在垂直方向上通过调节薄膜应力和硅原子在母体基质中的扩散系数，探索硅量子点有序生长条件，在多层膜结构基础上利用带隙较小的非晶碳层作为硅量子点限制生长层以降低硅量子点间载流子隧穿势垒，最终构筑载流子隧穿势垒较低且三维空间分布有序的硅量子点镶嵌碳化硅/非晶碳层状材料。同时，研究这种层状材料的发光性能及其可能的发光机制，本项目的实施将为硅量子点在高性能硅基微纳光电子器件中的应用提供良好基础。

硅量子点由于量子限制效应特性在各种高性能硅基微纳光电子器件中有着重要潜在应用，特别在硅基高效率太阳能电池和基于光波技术的硅基芯片、红外探测器、LED 以及激光器等方面的应用已成为当今国际上的研究热点与前沿课题。项目通过PECVD技术，借助一种新颖的非化学计量比碳化硅/非晶碳多层膜结构和图案化硅基片能分别在垂直方向和水平方向上控制硅量子点有序生长的优势进行空间分布有序硅量子点阵列的制备。主要研究内容为：① 空间分布排列有序、成核位置和尺寸可控硅量子点制备工艺与形成过程的研究；② 制备工艺参数对硅量子点纳米薄膜材料体内缺陷态密度种类的影响；③ 空间分布有序和尺寸可控硅量子点纳米薄膜发光性能调控及发光机制；④ PECVD制备工艺参数对碳化硅母体基质内碳纳米点形成的影响及其荧光性能和机制。研究发现PECVD各制备工艺参数对a-C:H单层膜、a-SiCx:H单层膜和a-SiCx:H/a-C:H微观结构、组成成分、发光性能、热稳定性及氧化特性都有较大影响。具体结果：a-C:H单层膜内H含量的上升和sp2C团簇尺寸和数量的增加将提高a-C:H单层膜的PL发射强度；衬底温度的增加将导致a-C:H单层膜内碳纳米结构周围出现精细石墨单元；退火温度高于400℃时热退火处理对a-C:H薄膜薄膜密度、折射指数和消光系数开始有明显影响；非晶碳化硅薄膜内sp3碳中的氢主要源于甲烷分解时所产生的CHn基团；当退火温度从600℃开始，a-SiCx:H薄膜内部有非晶碳纳米点的形成，同时，随着退火温度的升高，碳纳米点存在热分解和sp3碳到sp2碳相转变现象，此外，当退火温度高于600℃时，氢化碳化硅薄膜表面氧化现象变严重，这主要是热退火处理引起薄膜内键合重构和碳纳米点的形成所引起；富碳a-Si1-xCx:H薄膜是一种多相结构薄膜，薄膜内存在Si-C/C-C随机网络结构以及类石墨SP2碳团簇；富硅SiCx:H/a-C:H多层膜PL主要源于富硅SiCx:H层电子-空穴对的带内辐射复合。这些结果为硅量子点和碳纳米点在光电子器件中的应用提供了良好的理论和实验基础。