催化裂化烟气催化氧化/氨吸收脱硫脱硝关键技术研究

本项目针对催化裂化(FCC)烟气特性，采用选择性催化氧化(SCO)方法，利用烟气中剩余O2将NO部分氧化成NO2，再以氨吸收，生产出硫酸铵和硝酸铵混合肥，研究该工艺关键技术。突破SCO催化剂现有的研究思路，以增加超氧自由基强化其活性为引导，制备出Ce掺杂Cr/TiO2-PILCs催化剂。前期结果表明，Ce掺杂使催化剂表面呈现更多的超氧自由基，其催化氧化活性及抗硫抗水性有了明显提高。在此基础上，借助电子顺磁共振(EPR)等表征技术，探究Ce掺杂Cr/TiO2-PILCs催化剂上超氧自由基形成机制，进一步提高其活性；采用瞬态反应与离线分析方法，研究抗硫抗水过程机理，挖掘其抗硫抗水潜力；研究催化剂制备所涉及的混合、练泥、挤出、干燥和煅烧工艺及助剂的影响，获得蜂窝状模块式SCO催化剂制备技术；对氨吸收脱硫脱硝工艺进行研究，获取其关键工艺参数，推进FCC烟气低成本、清洁脱硫脱硝新工艺技术的研发。

针对高效的Ce掺杂Cr/TiO2-PILCs脱硝催化剂，本项目从超氧自由基在Ce掺杂Cr/TiO2-PILCs催化剂上的形成机理、超氧自由基在FCC烟气NO氧化过程中的促进作用、Ce掺杂Cr/TiO2-PILCs催化剂的抗水抗硫机制以及FCC烟气氨法同时脱硫脱硝的工艺优化研究等方面，对超氧自由基在Ce掺杂催化剂上的形成机理、其在FCC烟气脱硝中的演化以及相关的中试测试展开了系统研究。通过研究，探明了超氧自由基产生于Cr3+位点上生成的氧空位处，且Ce掺杂促进了电荷的移动，产生空位，在催化剂表面生成不饱和化学键，促进化学吸附氧的形成；H2O、SO2与NO竞争吸附导致了催化活性的降低，同时Ce掺杂有利于提高催化剂的抗毒性能；探讨了不同条件下的氨法同时脱硫脱硝效率，获得了最佳的吸收工艺条件，同时吸收产物的结晶性能良好，可用作化肥。本项目为为Ce掺杂制备FCC烟气脱硝催化剂提供理论依据，同时初步探讨了其工业可行性，促进了低耗脱硝新工艺技术的研发。