新型合成m-PE刚性分子大环自组装形成可控疏水纳米孔的机理研究

本项目旨在基于一种新型合成的刚性、非多肽、能通过分子间弱相互作用而自组装形成疏水纳米孔结构的m-PE大环分子（命名为S3分子），应用先进的实验手段并结合分子动力学模拟，研究S3分子及其衍生物在有机溶剂和平面脂质双分子膜上自组装形成具有特定功能的疏水纳米孔的动力学过程，并阐述在组装过程中所涉及的弱键相互作用的协同规律及分子输运、能量转移和化学过程机理。通过分析平面脂质双分子层物理化学特性和周围环境（如pH，离子浓度，温度和S3分子浓度）等因素对自组装的影响，以调控自组装纳米孔的形成和稳定性。在此基础上进一步研究水分子、有机溶剂分子和不同离子通过疏水离子通道的过程和选择特性。基于对S3分子及其衍生物自组装机制和纳米孔特性的研究，将为下一步合成高阶、结构复杂具有特定功能的纳米材料提供理论依据和指导。

对于生物膜通道的物质转运特性研究与功能模仿一直是重要的研究方向，利用自组装分子形成人工纳米孔，从而实现物质转运也是当前可控自组装研究的热点之一。本项目中我们成功合成了S3分子及其相关衍生物等一系列刚性大环化合物，这些大环化合物可以通过多个氢键与苯环堆积作用自组装形成纳米管。由于大环化合物易于修饰，因此我们得到了一系列不同内孔与外部表面性质的均匀的纳米管结构。我们利用原子力显微镜成像获得了该类自组装纳米管的结构。在此基础上，为了进一步研究该类自组装纳米管的物质转运性质，我们还发展完善了平面脂质双分子膜纳米孔研究电生理平台，开发、构建了具有温度控制的实验系统；建立了基于stopped flow的荧光脂质体体系研究方法。利用这些方法，我们研究了S3分子及其衍生物自组装纳米孔的分子、离子输运性质。同时通过分子动力学模拟，我们揭示了刚性大环分子在疏水环境以及脂质双分子层中形成纳米孔的动力学过程，并进一步模拟了其通过自组装形成的纳米管的导水、电导特性和离子选择特性。所取得的成果对于加深纳米孔物质转运特性的理解，推动通过可控自组装方法合成用于生物、环境等检测纯化的纳米器件具有重要意义。