重金属掺杂碳纳米管的自旋轨道耦合效应研究

Carbon nanomaterials have been ideal materials to construct nano-spintronics devices due to possessing many excellent physical and chemical properties. However, the spin-orbit coupling (SOC) effects of carbon nanomaterials are generally weak, which is not beneficial to purely electric manipulation of the electron spin. It is very important in spintronics for making spintronics devices to manipulate the spin through electric field instead of magnetic field. Thus, it becomes a very significant problem for how to enhance the SOC effects in carbon nanomaterials. Carbon nanotubes may be constructed by rolling up a graphene, and the strength of their SOC depends on their type. Although the SOC effects of carbon nanotubes are strong relative to graphene, they do not meet the requirement of spintronics devices in practice. Using first-principles method, the prime goal of this project is to enhance the SOC effects in carbon nanotubes through the heavy metal impurities. The detailed methods are the adsorption of the single atoms as well as small clusters on the walls of carbon nanotubes and the encapsulation of one-dimensional nanowires in the carbon nanotubes. Moreover, the SOC effects of one-dimensional chain of C atoms will also be investigated. The physical mechanisms of the SOC effect will be explored through the analyses of calculated results combined with the related results of graphene.

碳基纳米材料因为拥有许多优异的物理和化学性质，成为构建纳米自旋电子器件的理想材料。然而，碳基纳米材料的自旋轨道耦合效应普遍比较弱，不利于通过电学方式对自旋进行调控，而在自旋电子学领域这种用电场而不是磁场来控制电子自旋的能力对于制造自旋电子学器件十分重要。因此，研究如何提高碳基纳米材料的自旋轨道耦合效应成为非常重要的课题。碳纳米管可以直观的认为是石墨烯按照一定的卷曲方式形成的筒状，自旋轨道耦合强度与碳纳米管种类有关，总体上大于石墨烯，但仍不能付诸实际应用。本项目拟采用第一性原理方法，通过重金属原子掺杂的方式，提高碳纳米管的自旋轨道耦合效应，以期达到实际器件的要求。具体掺杂方式包括单原子、小团簇在管壁内外的吸附，以及一维量子线被封装于碳纳米管内。此外，一维碳原子链的自旋轨道耦合效应也将被研究。通过对计算结果进行分析，并结合石墨烯的相关研究成果，探索自旋轨道耦合变化的物理机制。

碳纳米管是由石墨烯按照一定的卷曲方式形成的筒状，不同的卷曲方式使碳纳米管表现出丰富的几何、电学、光学以及力学性质，一直被认为是硅晶体管潜在的继任者。碳纳米管的自旋轨道劈裂与表面曲率有关，总体上大于石墨烯，但仍不能满足实际器件制备的要求。本课题采用基于密度泛函理论的第一性原理方法，研究了功能化碳纳米管的电子性质及自旋轨道耦合效应，对影响自旋轨道劈裂的机制进行了分析。碳纳米管的选择以锯齿形为主，包含（8，0），（10，0）和（12，0）三种类型，用于功能化碳纳米管的杂质具有多种类型，包含轻元素H、B、N、O、F，重元素Au、Pb，以及小的Au团簇。计算表明，轻元素H、B、N、O、F原子在外侧的吸附可以显著影响碳纳米管的电学和磁学性质，多数元素的吸附都可以在碳纳米管的带隙中引入杂质带。除了O原子以外，其它几种轻元素的吸附均可以使体系产生磁性。然而，包含全相对论效应的计算表明这些元素诱发的自旋轨道劈裂是非常微弱的，几乎可以忽略。因此我们进一步研究了重金属元素Au，Pb以及小Au团簇功能化的碳纳米管的自旋轨道耦合效应。我们发现Au原子的吸附也能在碳纳米管的能隙中引入杂质带，这些杂质带主要来自于Au的s电子。自旋轨道耦合效应对这些杂质带的影响被进一步计算，结果表明超过130 meV的自旋轨道劈裂可以被获得。自旋轨道劈裂的大小与吸附Au原子的浓度有非常密切的关系，随着Au原子浓度的增加而减小，原因是Au原子之间的相互作用压制了自旋轨道劈裂。然而当Pb原子和Au团簇吸附在碳纳米管外侧时，造成了几何结构的严重畸变，因此我们对其电子性质和自旋轨道耦合效应没有做详细的研究。但是我们以单层MoS2作为衬底，吸附小的Au团簇于其上，竟然获得了超过200 meV的自旋轨道劈裂。此外，我们也对一种新型二维材料单层InSe做了研究，发现纯净InSe的自旋轨道劈裂可以达到100 meV。因此，MoS2和单层InSe的自旋轨道耦合效应将是我们后续工作研究的重点。