二维材料垂直排布结构的电容去离子机理及海水淡化应用

Capacitive deionization (CDI) is an ideal seawater desalination technique and has attracted increasing research interests in the past few years due to its low applied voltage and the energy efficient, cost-effective and non-polluting characteristics. As the key component of the whole CDI system，the microstructure and properties of the electrode materials highly affect the desalination efficiency. Because of their high structural stability, large exposed surface area and excellent porous structure, vertically aligned nanosheets arrays (VANAs) based on 2D nanomaterials have recently found themselves promising application as advanced electrodes in novel energy storage devices. Hence，this project aims to investigate the application of the VANAs electrode in CDI seawater desalination by using the molecular dynamics simulation method. The mechanisms of ion adsorption, desorption and diffusion of the water molecules and ions on the VANAs surface as well inside the porous structure will be demonstrated. The dependence of the seawater desalination performance on the VANAs microstructure and the working conditions including temperature, solution concentration, flow rate and applied voltage will also be demonstrated. Research outcomes of this project is helpful in providing theoretical guidance of the design, fabrication and real application of advanced electrode materials for enhanced CDI desalination performance.

电容去离子(Capacitive Deionization, CDI)作为一种理想的海水淡化技术，在近几年得到越来越多的重视。作为整个CDI体系的核心，电极材料的结构和性能极大地影响着去离子效率。二维材料垂直排布阵列（Vertically Aligned 2D Nanomaterials Arrays，VANAs）结构由于其优良的结构稳定性、高可达吸附表面积、以及三维孔隙结构，作为电极材料在新型储能器件上得到了很好的应用。本项目采用分子动力学方法，对基于VANAs结构的薄膜电极在CDI海水淡化中的应用进行前瞻性探索研究。通过对水分子及氯化钠离子在薄膜表面及孔隙中的吸附、脱附、迁移等动力学行为的研究，揭示VANAs薄膜的去离子机理，阐明去离子效率对薄膜材料微观结构以及温度、电极电压等外部条件的依赖关系, 从而为新型电容去离子电极的设计制备及在海水淡化中的应用提供理论依据与指导。

二维材料垂直排布阵列结构由于其优良的抗凝聚性与高的可达吸附表面积，优异的孔隙结构，能作为先进的电极材料应用到电容去离子化过程中进行高效的海水淡化。因此，本项目针对石墨烯基蜂窝状垂直排布阵列（Carbon honeycomb, CHC）这一典型结构，研究了其作为电极材料的电容去离子机制及其海水淡化应用。具体的，研究了水分子在该电极结构表面的润湿机理，水溶液在CHC双电极层间的流动特性，以及水分子与离子在电极表面及孔隙中的吸附与迁移等动力学行为。同时，为研究该电极结构在电容去离子过程中的结构稳定性，探究了其弹性力学行为以及在冲击载荷下的动力学响应。研究结果表明，由于CHC与水分子的弱相互作用，以及水分子对CHC内部孔隙的浸润对其在CHC表面的铺展形成的钉扎作用，使得CHC电极表面具有超疏水性。当水溶液在CHC电极表面流动时，呈现出滑移边界条件，显现出超快的流动特性。水分子在CHC孔隙中的吸附与迁移主要受到孔隙入口处的能量势垒的阻碍，在孔隙内部的迁移阻力较小。当CHC取最小孔隙直径时，离子只能吸附在CHC电极表面，不能进入电极内部，从而有利于电极材料在电压翻转过程中的自清洁。CHC的静载机械性能研究表明CHC的机械强度呈现出明显的各向异性，在沿着孔隙轴线方向具有最高的机械强度，在垂直于轴向方向则呈现出更高的延展性。CHC在冲击载荷下的动力学行为研究表明冲击波在沿着孔隙轴线方向具有更高的传播速度。冲击波能量在CHC内的传播随传播距离呈现指数衰减规律，在垂直于孔隙轴线方向具有最大的衰减率，并且衰减率随着温度升高逐渐增大。当CHC中含有空位缺陷时，对冲击波能量产生更强的衰减作用。当冲击波每经过一个空位缺陷，其传播速度均被显著降低，表明在CHC结构中置入少量空位缺陷将有利于大幅提高其耐冲击性能。以上研究结果为先进电极材料的设计与制备提供了有力的理论依据，同时将为多孔材料在电容去离子过程以及海水淡化中的应用起到重要的推动作用。