超冷里德堡分子的波函数及其光谱特性研究

Rydberg molecules allow us to study new paradigms in molecular physics. Unlike normal molecules, which are typically bound by ionic or covalent bonds, Rydberg molecules are either bound by electric multiple interactions, with a bond length outside the LeRoy radius, or by low-energy electron scattering of the Rydberg electron with a perturber atom. In this project, Rydberg molecules are prepared by photo-association from cold clouds of cesium atoms prepared in a laser trap. To allow for high excitation rates of Rydberg-Rydberg molecules, a novel two-color is used in which the molecules are prepared in a doubly-resonant photo-association process. In addition, a mixed-parity photo-association scheme is realized by simultaneous two-photon and three-photon Rydberg-atom excitation. This allows the preparation of very deeply bound Rydberg-Rydberg molecules that are bound by a wide variety of long-range dipolar Foerster resonances. The properties of the Rydberg molecules (binding energies, dipole moments, auto-ionization lifetimes, bond lengths and so on) are derived from the spectroscopic data and from images obtained with a new atom and ion imaging device. The imaging device enables the direct study of vibrational wave-functions and time-dependent molecular dynamics. The project includes spectroscopy of “trilobite” and “butterfly” molecules, which are variants of Rydberg-ground molecules that are particularly deeply bound and have become the object of intense research in several places. The experimental program is accompanied by a range of theoretical investigations of Rydberg molecules.

一般的分子通过离子键或共价键结合而形成，与之不同，里德堡分子(一个或多个电子处于高激发态)是通过低能电子散射（基态-里德堡分子）或长程电多级相互作用（里德堡-里德堡分子）束缚而形成。这种巨型里德堡分子具有很多奇异的性质，开辟了原子分子物理研究领域的新篇章。本项目的主要研究内容为：1）从理论上研究两类里德堡分子的绝热势能曲线和束缚机制以及光谱特性，研究原子精细结构对里德堡分子的影响。2）在实验上利用单色和双色光缔合超冷高密度原子样品，制备超冷基态-里德堡（三叶虫型和蝴蝶型）和里德堡-里德堡分子，研究里德堡分子的波函数和光谱特性，包括束缚能、键长、自电离寿命和势阱深度等，从而获得里德堡分子光谱数据；3）研究混合宇称（P/D态）强偶极相互作用束缚的里德堡分子; 4) 利用离子成像技术测量里德堡分子振动态的波函数，研究里德堡分子振动态波函数的演化动力学。

根据项目研究计划，我们从理论和实验上研究了两种里德堡分子,即超冷里德堡-里德堡分子（又称巨型里德堡分子）和基态-里德堡分子（又称长程里德堡分子）。具体的：i) 建立了里德堡原子间相互作用理论模型，计算了里德堡分子的绝热势能曲线，获得了分子束缚能、束缚键长、振动能级和振动波函数等重要参数，为实验制备里德堡分子提供了理论基础。实验上，首次提出双色双共振光缔合制备超冷巨型里德堡分子的实验方案，并成功观察到巨型里德堡分子信号，测量了不同分子态的束缚能和寿命，实验测量结果与理论计算相一致。ii) 利用里德堡电子与基态原子间低能电子散射Fermi赝势模型，计算了长程里德堡分子绝热势能曲线、振动态束缚能大小和平衡核间距等参数，提出负电偶极矩的存在；实验上，利用双光子光缔合的方法成功制备了基态-里德堡分子，实验测量束缚能与理论计算相吻合。该研究成果在微弱信号检测，真空波动研究，超冷碰撞淬灭，量子气体的相关性测量等方面具有重要的应用价值。顺利完成了项目预期计划研究内容，达到了预期的研究目标。. 在本领域国际国内重要期刊发表SCI论文14篇，其中 《Phys. Rev. Applied》1 篇，《Phys. Rev. A》2 篇，《New J. Phys.》2 篇, 《Opt. Express》1篇，《J. Phys. B》2 篇，《Chin. Phys. Lett.》1 篇，以及其他期刊论文 5篇。在项目的完成中毕业博士研究生3名，联合培养博士1名，硕士研究生 2 名。