新型自支撑薄膜电极的构建及其电催化析氢性能研究

Electrocatalytic hydrogen evolution is an important way of producing hydrogen from water, which is of great significance for the sustainable development of society. This project proposes the construction of graphitic carbon nitride (g-C3N4) hollow nanowire/graphene composite film and its applications in electrocatalytic hydrogen evolution reaction. The g-C3N4 hollow nanowires are in situ formed by using "hard template" and chemical vapor deposition method. Such novel hollow nanowire structure can facilitate the charge separation and transfer. A self-support film applied in the electrocatalytic hydrogen evolution reaction can be constructed through combination with g-C3N4 hollow nanowires and graphene materials, which leads to high electrocatalytic efficiency. The effect of interaction and surface chemical properties between g-C3N4 and graphene on the electrocatalytic performance will be systematically studied. The understanding of the relationship between the micro structures of g-C3N4 and the electrocatalytic activity will be carried out. This study will clarify the impact mechanism of electrocatalytic hydrogen evolution performance of the resulting composite. This project provides new understanding for the catalytic mechanism of g-C3N4/graphene based materials, and new nanomaterials and guidance for high-performance functional metal free catalysts.

电催化析氢是从水中高效制备氢的一个重要的途径，对于社会的可持续发展具有非常重大的意义。本项目提出新型石墨相氮化碳中空纳米线/石墨烯自支撑薄膜的构建及其电催化析氢性能研究课题。拟借助“硬模板”法和化学气相沉积技术，原位合成石墨相氮化碳中空纳米线。这种新型中空纳米线结构，可以促进电荷的快速转移和传输，与石墨烯进行复合，构建可自支撑的膜状材料应用于电催化析氢反应，有利于获得高效的电催化效率。本项目将系统研究石墨相氮化碳与石墨烯之间的相互作用、表面化学性质对电催化性能的影响；弄清石墨相氮化碳的中空纳米线结构与电催化活性的关系；阐明复合材料电催化性能的影响机制。为石墨相氮化碳/石墨烯基材的电催化反应机理提供新的认识，为构建新型高催化性能的非金属催化剂的研究提供新的材料和方向。

电催化析氢是从水中高效制备氢的一个重要的途径，对于社会的可持续发展具有非常重大的意义。本项目围绕一维g-C3N4纳米结构/石墨烯复合自支撑薄膜结构的设计、调控与组装、电化学催化性能等几个方面开展系统研究。研究内容主要包括一维g-C3N4复合纳米结构和中空纳米结构的可控制备，一维g-C3N4纳米结构/石墨烯复合薄膜材料组装及调控，并研究其在电催化析氢领域的电催化活性。通过系统研究，阐明复合薄膜电极材料的电催化析氢影响机制，为构建新型高催化性能的非金属催化剂研究提供材料平台。. 通过3年的研究，完成了g-C3N4基一维纳米结构及中空纳米线的设计与制备，并研究了这种一维纳米结构及其衍生结构在电化学过程中的催化活性；以g-C3N4 纳米线为模板，成功构建了一维活性中空纳米结构/石墨烯自支撑复合薄膜材料。通过系统研究，实现了自支撑薄膜电极的优化制备；开展了自支撑薄膜电极在电催化析氢领域的研究，获得了优异的电催化性能并总结了其电催化性能的规律，为电催化制氢的实际推广应用提供了关键的材料平台。在上述研究工作的基础上，积极探索了基于g-C3N4 的其他碳纳米材料的电催化性能、石墨烯基功能结构组装及其新应用，为新型自支撑电催化剂的设计和优化制备提供新的材料来源。相关研究成果发表于包括ACS nano, Nano Today, Adv. Functional. Mater., Nano Energy等国际重要期刊在内的SCI论文15篇，其中影响因子>10的SCI论文7篇，引起了社会各界的广泛关注。申请发明专利1项（已授权），国内外学术会议口头报告2次，较圆满地完成了既定研究计划和任务。