集束式对流微通道反应器的构建及其微观混合性能强化与应用研究

Micromixing efficiency plays a key role on chemical reaction/separation processes. However, the chemical reaction/separation processes taken place within traditional and popular stirring tank reactors usually can only achieve a low efficiency at the price of high material and energy consumption with unsteady product quality, due to the internal weak micromixing and mass transfer of these reactors. And the emerging new process intensifying equipments often require high operating speed of the reacting systems. Therefore, new technologies and equipments with intensified micromixing at low flow speeds are urgently needed. In this proposal, a clustered countercurrent-flow micro-channel reactor (C-CFMCR) was proposed to intensify the micromixing of reacting systems with multiple reactants at low flow speeds, and it will be applied to prepare MnO2 nanoparticles for supercapacitor electrodes and to separate rutin from natural plants by extraction. By studying the structure integration, the fluid dynamics, the micromixing and transfer behaviors of C-CFMCR through both experiments and CFD simulations, the matching mechanisms between micromixing and reaction/separation kinetics, the micromixing and transfer theories for C-CFMCR will be established, and the optimal reactor structures and operating conditions for the preparation of nano/ultrafine particles or extraction separation processes will be obtained as well. At the same time, C-CFMCR can also realize the numbering-up effects of the countercurrent-flow micro-channel reactor to achieve large-scale production ability easily. Therefore, by this work, a novel continuous, green and efficient C-CFMCR technology will be developed for chemical reaction/separation processes, which is of great significance for their research and applications.

微观混合对化工反应/分离过程效率的影响非常显著，但工业上常用的搅拌釜反应器由于其内在的微观混合及传质效率较差，使得其反应/分离过程效率低、能耗高，产品质量不稳定，而目前新出现的一些过程强化设备通常要求较高的操作速度，因此急需能够在低流速下强化微观混合过程的新技术。本申请首次提出构建集束式对流微通道反应器（C-CFMCR），以实现在低流速条件下的微观混合强化效果，并将其应用于液相沉淀反应制备MnO2电容材料以及萃取分离天然药物芦丁成分两个过程。通过对C-CFMCR反应器的结构集成、流体力学特性及微观混合与传递规律的实验和模拟研究，探索其微观混合/传递强化与反应/萃取分离之间的协同机制，建立微观混合模型，获得C-CFMCR反应器应用于纳米/超细材料制备与萃取分离过程的最优反应器结构和最优工艺条件，实现对流微通道反应器的数增放大，形成C-CFMCR反应与分离强化的高效、绿色新方法与新技术。

微观混合对化工反应/分离过程效率的影响非常显著，但常用的搅拌釜反应器由于其内在的微观混合及传质效率较差，使得其反应/分离过程效率低、能耗高，产品质量不稳定，而目前新出现的一些过程强化设备通常要求较高的操作速度，因此急需能够在低流速下强化微观混合过程的新技术。本项目利用商业部件与激光打孔技术，构建了系列“单束式对流微通道反应器”（S-CFMCR）以及系列由S-CFMCR集成的“集束式对流微通道反应器”（C-CFMCR），以期实现在较低流速下对多组分反应/分离体系的微观混合过程的强化。项目以Villermaux-Dushman快速平行竞争反应为模型体系，通过实验与模拟相结合，对这两种新型对流微通道反应器的流动/微观混合性能与反应器结构的关系开展了较系统的研究，阐明了反应器结构与操作条件对微观混合性能的影响规律，建立了微观混合时间tm与Re之间的模型关系。总体上，两种对流微通道反应器的微观混合性能明显优于传统的搅拌槽等反应器，大致与微通道反应器相当；其微观混合时间范围为0.5~10.0 ms，微观混合性能受到流体流速、流体体积流速比以及反应器结构的显著影响，但C-CFMCR的集成倍数对微观混合性能没有明显影响，也即该反应器不存在明显的放大效应。将两种对流微通道反应器分别应用于液相共沉淀法制备纳米MnO2、Ni掺杂MnO2、镍钴磷复合材料等材料以及天然芦丁成分的萃取分离过程研究，系统考察了反应工艺条件与反应器结构对制备的材料结构与性能的影响规律，确定了最优的反应工艺条件，证实了最优反应工艺条件与反应器的最佳微观混合性能基本相符合的规律，具有重要的指导意义。最优条件下制备的材料性能显著优于搅拌反应器合成的相应材料，且优于大多数相关文献方法。芦丁成分的萃取分离过程研究也获得了相同结果。因此，本项目研究结果证明了对流微通道反应器在低流速下的微观混合强化效果，在材料制备与萃取分离等过程中具有明显优势，数增放大方法简便有效且无放大效应，有望形成相关反应与分离强化/的高效、绿色新方法与新技术。