流域风化与碳循环过程中硫酸作用研究

硫酸（H2SO4）参与流域风化侵蚀过程，对岩石风化速率及其对大气CO2的消耗通量产生重要影响。本项目拟选择地处我国西南酸雨沉降区的第三大水系－珠江流域为研究对象，以流域风化侵蚀过程与碳循环中硫酸的作用为重点研究内容，利用硫、氧、碳、锶多稳定同位素地球化学示踪研究方法，辨识河流水中主要物质以及硫酸的自然风化和人为输入来源；基于化学计量学理论和方法，计算各种物质不同来源的贡献比例，准确估算硫酸作用下岩石的化学风化侵蚀速率及其对大气CO2的消耗通量；认识流域侵蚀和碳循环过程中硫酸的作用、认识流域风化侵蚀和碳循环过程的主要控制机理及其与流域地质、地形地貌、地理气候和人类活动等因子的响应关系，深化对大陆流域化学风化过程与全球碳循环及其控制因素和机理的认识。

岩石风化是大气CO2的两个主要碳汇（另一个是光合作用）之一，有关流域岩石风化与全球CO2循环关系的研究是近二十年来全球变化和地表地球化学研究领域共同关注的热点问题。流域岩石风化侵蚀过程消耗大气（和土壤）CO2，以溶解无机碳形式进入海洋，在不同时间尺度上控制着大气CO2浓度和通量的变化，研究认识以流域为边界的碳输入、输出规律及循环途径是认识地表系统碳的源与汇问题的关键。研究表明，除了碳酸（H2CO3）以外自然界其他侵蚀剂，比如硫酸（H2SO4）、硝酸（HNO3）、有机酸参与流域地表岩石/矿物的化学风化过程但不会消耗大气CO2，而且风化产物进入海洋后在沉积过程中还会释放出CO2，成为大气CO2的“源”。因此，这些过程对我们研究以流域为边界的碳输入、输出规律及其通量变化的准确认识至关重要。我国西南地区是世界上面积最大的喀斯特地区，地形多样，水土流失严重，物理剥蚀作用强烈，气候温暖湿润；同时由于燃煤等人为活动的影响，也是我国主要的酸雨沉降区之一。该地区河流水体硫酸根离子浓度很高，主要来源于该地区变质海相沉积物中黄铁矿的氧化和燃煤产生的酸沉降。因此，更是研究流域风化侵蚀与碳循环过程中硫酸（人为和自然来源）作用的理想场所。.项目对我国西南喀斯特地区（主要是广西）主要河流流域岩石风化侵蚀作用及其碳通量进行了较为系统的研究。研究表明河水中主要物质来源于碳酸岩、硅酸岩、蒸发岩风化作用和人为活动，碳酸盐岩和硅酸盐岩风化贡献占河水总阳离子含量的85%和5%。δ13CDIC 和离子组成之间的关系表明流域岩石风化过程明显受到人为或自然过程产生的硫酸作用的影响。河水中SO42- 有两个主要来源，酸沉降和硫化物氧化，其中酸沉降贡献了约20%的硫酸。硫酸在研究区流域岩石风化过程中起重要作用，硫酸参与岩石风化所产生的阳离子占河流阳离子总量的14%左右。广西省境内硅酸盐岩和碳酸盐岩受碳酸/硫酸风化速率分别为4.27/0.41 ton/km2/yr，95.6/10.5 ton/km2/yr；流域硅酸岩和碳酸岩的CO2吸收速率分别为11.8×103和964.7×103 mol/km2/yr。计算表明硫酸参与流域岩石风化所释放的CO2 会超过流域硅酸盐岩风化所产生的碳汇，使得研究区流域在长时间尺度上成为一个净碳源，其CO2释放速率大约为 6.3×109 mol/yr 或者 0.9×1011 gC/yr。