低渗介质中污染物缓慢释放行为的多尺度研究

The micro-environment (e.g., clay lenses) in the subsurface will significantly control the fate and behavior of contaminants in contaminated sites. How to relate the nano-/micro-scale processes to the transport and remediation of contaminants in the field is a huge challenge. Our previous studies on Hanford sediments have indicated that low pore connectivity in granular media led to long-term contaminant release. Using the low-permeability clay layer in the Jianghan Plain as the study material, this project will perform multi-scale studies of its interactions with arsenic. A comprehensive and integrated study of using multi-scale (nm, um, cm, and field) approaches (CT, MICP, N2 sorption, SANS) is pursued to characterize the pore connectivity, intercalation, and aging in affecting diffusion, sorption/desorption, and release of arsenic in clay materials. In addition, percolation-based approach will be developed and used to upscale these processes affected by the pore connectivity, and incorporate them into conventional field-scale simulation, against which the product will be validated with the field data from a long-term monitoring station in Jianghan Plain. The outcomes of this proposal will develop an improved, mechanistic-based understanding of the primary physical and chemical mass-transfer processes that control the long-term attenuation behavior of contaminants in groundwater plumes.

在地下水污染场地，微环境经常性地主宰了污染物的反应性能和缓慢释放行为，如何将纳米-厘米微观尺度的过程与野外的污染物运移和归宿关联起来，是目前场地评价和修复的巨大挑战。申请者的前期研究发现，微环境的低空隙连通性制约了污染物的生物地球化学行为，影响修复技术的有效性。本研究将以存在重金属（砷）污染的江汉平原低渗透性粘土层为靶区，通过采用多种方法（包括CT、压汞仪、氮气吸附仪、小角度中子散射）表征低渗介质内空隙结构的连通性，以及粘土矿物通过插层吸附和老化现象控制砷的扩散、反应作用和释放行为，对颗粒和孔隙尺度上的机制对扩散和解析过程的影响进行研究。并应用渗滤理论，把空隙连通性对扩散和反应作用的影响进行尺度放大，包含到目前常用的野外尺度的运移模型中，并应用江汉平原高砷地下水监测场的野外田间数据，验证尺度放大模型，最终达到对于控制地下水污染羽衰减行为的主要物理化学传质过程和机理有更深刻和根本性的认识。

地下环境的微环境（如高黏土层）经常性地主宰了污染物的反应性能，由于化学反应（吸附/解吸、氧化还原）、物理运输（对流、扩散）和微生物介导过程的耦合作用以及它们的时空变异性，造成了污染物的缓慢释放行为，影响修复方法和效果。本项目针对江汉平原仙桃市沙湖原种场研究区的高砷污染地质环境，进行野外沉积物和水样的采集，对地下水砷含量和地下沉积物的岩心样品进行黏土矿物组分和孔隙结构分析，继而在实验室进行多方法-多尺度的微生物、地球化学、水分地质、孔隙结构等方面的综合性研究，结合其沉积物的黏土矿物类型和孔隙特征，研究了沉积物和纯黏土矿物对砷吸附的化学作用、微生物作用下铁矿物转化对固砷过程的影响、Fe(II)-Fe(III)电子传输对砷的氧化还原转换过程、水分分布特性、表面孔和层间孔的孔隙结构，尤其是针对低渗黏土型多孔介质以纳米孔隙体系为主的挑战性，开发和应用小角中子散射（SANS）的大科学装置，建立了具体的测试和数据分析方法，进行了机理和应用性的原创研究。本项目致力于低渗介质的污染物水分地质基础理论和应用性研究，研究成果丰富了微观纳-微米级孔隙结构表征手段以及影响宏观污染物环境归宿行为的理论知识，为了解污染物在低渗介质中的长时间滞留和缓慢释放行为起到了机理性认识，为经济有效地修复高砷地下水提供了理论基础。本课题的成果在国际有影响力的SCI期刊上发表学术论文9篇，在国内外重要的学术会议上展示科研成果10次，共培养了6名博士生和4名硕士生。