基于各向异性AgCl-Ag立方体异质结液相组装磁分离型太阳光驱动纳米光催化剂及性能研究

光催化技术是很有前景的绿色环境治理手段，当前制约光催化技术实用化的瓶颈在于光催化剂太阳能利用率太低、分离工艺过于繁琐。开展高性能磁分离太阳光驱动纳米光催化剂的合成和物理化学性能研究是发展相关材料和技术的基础。本课题从纳米AgCl纳米立方体出发，采用多元醇原位还原-组装技术制备界面完好的拓展太阳光谱响应型AgCl@ Ag纳米立方体异质结；以紫外-可见-近红外吸收光谱监控温度、时间、浓度等动力学因素对异质结微结构的影响，揭示异质结微结构-光学性能之间的内在关系。运用磁性Fe3O4纳米粒子包覆剂与异质结表面稳定剂间的化学成键实现光催化活性组分在磁性载体上的锚定，完善自然光驱使的磁分离型复合纳米光催化剂的制备技术。以光催化降解有机染料亚甲基兰评价复合纳米异质结光催化性能，从电子与空穴转移角度阐明光催化反应规律，为磁分离型太阳光驱动纳米光催化剂的实用化提供理论与实验依据。

从矿物燃料的资源量、能源对环境的影响以及我国经济的可持续发展考虑，新能源和洁净能源将发挥更大的作用，在能源危机完全到来之前，由于矿物燃料消耗而引发的全球大气污染问题已经迫在眉睫。开发利用太阳能成为人类寻求替代化石能源和降低环境污染的挑战性课题。项目组围绕高效可见光响应纳米光催化剂的设计、制备、应用及其分离开展了系列研究，通过优化合成、微纳复合和纳米改性，设计和组装一系列复合材料体系，实现体系的能带结构与光吸收等光电子学性质的调节，同时探索通过复合实现材料的多功能协同，取得了重要进展。（1）发展了液相合成技术制备形貌可控的AgX (X = Cl, Br, I):Ag复合异质纳米结构（包括立方体形的AgCl:Ag, AgBr:Ag六角片和腰果形的AgBr:Ag等），构建了新型高效的可见光驱动光催化反应体系，该催化剂不仅可高效降解有机污染物，而且在CO2资源化利用、还原水制氢等方面具有优异的性能，表现出多功能性的特征；（2）基于磁性材料优异的磁学和催化特性，将磁性纳米粒子与加氢催化剂（光催化剂）有效融合，构建了既可提高催化剂活性与选择性，又有利于催化剂分离的双功能催化反应体系；例如 Fe3O4@SiO2@AgCl:Ag 纳米复合材料既表现出优异的光催化性能，又实现了催化剂的磁性分离，为构建新型简便的催化反应体系提供了理论与实验基础；（3）利用基于纳米尺度的柯肯达尔效应，制备了多种空心结构的AgI:Ag微纳米复合制氢催化剂。因此，项目研究提出了一种新型可见光驱动的高效纳米光催化剂的设计思想，发展了利用半导体极性使光生电荷迁移至催化剂表面，促进光生电荷分离的作用机制，对加速研制高效纳米光催化剂和促进催化化学与材料化学的协同发展具有重要意义。