杂质调控高Al组分AlGaN量子结构发光偏振特性研究

The topmost valence subband in AlGaN changes from the heavy-hole (HH) band to the crystal-field split-off-hole (CH) band with Al content increasing, and as a consequence the predominant emission switches from transverse electric (TE) to transverse magntic (TM) polarized. Which severely limit the light extraction efficiency, and finally the light efficiency of high-Al-content AlGaN deep UV light-emitting devices. Since the acceptor dopant could influence the valence band structure, and so as to the optical polarization. Therefore, in this project, the first-principles simulations will be employed to study the influence in valence band structure and optical polarization of high-Al-content AlGaN caused by the acceptor dopant （Mg、Zn、Be）. In experiments, with and without Mg dopant high Al content AlGaN quantum structure will be grown via metal-organic vapor phase epitaxy (MOVPE) technique. The polarization properties will be characterized by the ellipsometric spectra, cathodoluminescence spectra, and photoluminescence spectra. Based on the theoretical and experimental studies, the modulation mechanism on optical polarization via acceptor dopant will be revealed, which may serve as a basis to improve the light extraction efficiency in high-Al-content AlGaN light-emitting devices.

随着Al组分的增加，AlGaN半导体的价带结构发生变化，使得带边辐射发光从TE偏振为主转变成以TM偏振为主。这从根本上限制了高Al组分AlGaN深紫外发光器件的光提取效率，导致发光效率急剧下降，从而制约了它的广泛应用。鉴于受主杂质会深深影响价带顶结构，本项目立足于原有研究基础，拟首先采用第一性原理模拟计算，从微观上系统研究受主杂质（Mg、Zn、Be）对高Al组分AlGaN量子结构的价带结构及发光偏振特性的影响机理。然后，实验上采用MOVPE制备有、无Mg杂质调控的高Al组分AlGaN量子结构，并采用椭圆偏振光谱、阴极荧光谱、光致发光谱等方法研究Mg受主杂质对发光偏振特性的作用机制。通过理论和实验相结合的方式，深入探究受主杂质调控的微观物理机制，发展光学各向异性调控基础理论和可行方法，为解决高Al组分AlGaN深紫外发光器件的光提取效率低问题提供科学依据。

针对高Al组分AlGaN因光学各向异性而导致的光提取效率低问题，本项目系统研究探明了AlxGa1-xN光学各向异性的内在物理机理，以及量子尺寸效应、应变、受主杂质对光学各向异性的调控机理。主要研究结果包括：(1) 第一性原理计算表明，随着Al组分增加，AlxGa1-xN的晶格常数比c/a和内部参量u偏离理想值程度增大，导致晶体场分裂能从正值转变为负值，引起了价带顶HH/LH、CH子带排序的反转，即价带顶第一子带从HH/LH带转变为CH带，使得对应的带边辐射发光从TE波转变为TM波。(2) Al0.75Ga0.25N/AlN量子结构的阱垒间失配压应变可调控其价带结构，压应变会增大晶体场分裂能，从而减小第一子带CH带和HH/LH带间的能量差距，进而增加TE波发光比重，不过可增大的幅度受限于阱与垒间的Al组分差。(3) Mg、Be、Zn受主杂质调控均可使Al0.75Ga0.25N/AlN量子结构的晶体场分裂能增大，更使得其值由负转正，从而反转了价带顶能带排序，使HH/LH成为第一子带，而CH变为第三子带。而采用Si施主杂质调控晶体场分裂能反而下降。结合不同杂质掺杂引起的应变因素深入研究表明受主杂质特性对晶体场分裂能的影响远大于掺杂应变引起的，即受主杂质原子的价电子数和电负性与主晶格原子的差异，是导致价带顶电子结构变化的主要原因。(4) 深入探究了Mg受主杂质调控Al0.75Ga0.25N/AlN价带结构的微观物理机理，结果表明因Mg受主杂质的共价半径和价电子数与主晶格原子的差异，会引入附加的轨道耦合能和库伦势能，这两者的叠加大幅提升了HH/LH带能级，从而替代CH带成为价带第一子带。(5) 采用MOVPE技术成功制备了界面陡峭、平整的未掺和Mg掺杂Al0.75Ga0.25N/AlN量子结构。着重采用椭圆偏振光谱表征了所制备量子结构的光学各向异性特性，介电函数虚部ε2谱显示对于未掺的ε2//阈值点低于ε2⊥的，表明其带边辐射发光以TM波为主，即价带顶的第一子带为CH带；而经Mg杂质调控后则发生了转变，即ε2⊥阈值点低于ε2//的，表明Mg掺杂反转Al0.75Ga0.25N/AlN量子结构的价带顶结构，即HH/LH带替换CH带成为第一子带，与理论计算结果相符实现了光学各向异性调控。本项目的研究结果可为解决高Al组分AlGaN深紫外发光器件的光提取效率低问题提供科学依据。