激光闪光光解定量检测典型ROS自由基分析方法研究

Hydroxyl radical (•OH), superoxide anion radical (•O2－) and sulfate radical (SO4－•) as typical reactive oxygen species (ROS) play a key role in atmospheric and water pollution control. In recent years, qualitative and quantitative detection of these radicals has been paid great attention for revealing their reaction mechanisms. Although laser flash photolysis (LFP) technique has been widely applied to study the transient species with low concentration and short lifetime, there is hardly any report about the quantitative radical detection by LFP. This project will utilize LFP technique to detect radicals of •OH, •O2－ and SO4－• quantitatively based upon the construction of the reaction model system, the optimization of LFP detection parameters, signal capture and data analysis, and further elucidate their production, reduction and annihilation. In this study, a new, real-time, in-situ and quantitative analysis method for ROS will be established with high performance, low LOD, high sensitivity and selectivity. Meanwhile, this project will be concerned with applying the established method to practical environmental system for quantitative detection of the above-mentioned radicals.

羟自由基(•OH)、超氧阴离子自由基(•O2－)和硫酸根自由基(SO4－•)作为具有代表性的三种活性氧类(ROS)自由基，是环境大气污染、水污染控制过程中的重要活性反应中间体，其定性及定量检测，对揭示其在化学反应中的作用机理具有十分重要的意义。激光闪光光解(LFP)是跟踪和检测低浓度、短寿命瞬态物种的一种非常灵敏而有效的方法，但是目前尚无LFP定量检测上述自由基的相关报道。因此，本项目拟利用LFP定量检测•OH、•O2－和SO4－•自由基，通过自由基产生的反应模型体系的建立、LFP测试参数的优化设置、信号捕捉及数据分析，系统揭示上述ROS自由基生成、衰减及湮灭规律，从而建立起一种全新的、高选择性、高灵敏性、低检测限和高精确性的ROS自由基的直接、实时、原位、定量检测分析方法，并将所建立的方法用于实际环境样品中ROS自由基的定量检测。

作为环境大气污染、水污染控制过程中的重要活性反应中间体，羟基自由基(•OH)和硫酸根自由基(SO4－•)是具有代表性的两种活性氧类(ROS)自由基，其定性及定量检测，对揭示其在化学反应中的作用机理具有十分重要的意义。激光闪光光解(LFP)技术是跟踪和检测低浓度、短寿命瞬态物种的一种非常灵敏而有效的方法，但是鲜少有利用LFP技术定量检测上述自由基的报道。本项目利用LFP技术，通过•OH和SO4－•自由基产生的反应模型体系的建立、LFP测试参数的优化设置、信号捕捉及数据分析，系统地揭示了上述两种自由基生成、衰减及湮灭规律。. 通过研究、分析•OH自由基与对苯二甲酸结合后的产物2-羟基对苯二甲酸的瞬态发射性质，建立了一种实时、原位、定量检测•OH自由基的分析方法，并申请发明专利1项。另外，将激光闪光光解技术与朗伯比尔定律相结合，通过在体系中引入溴负离子，建立了直接、实时、原位、定量检测SO4－•自由基的分析方法，并申请发明专利1项。. 在项目实施中，发明了一种用比色皿测试固液界面光化学反应的方法。此方法将片状固体样品与液体样品同时盛装于具有薄层结构特点的比色皿内，可以更方便快捷地直接测试固液界面光化学反应产生的瞬态物种的特征光谱，直接推断出固液界面的光化学反应过程和机理。获授权发明专利1项。