富营养湖泊沉积物微界面砷的高分辨迁移特征与机制

Arsenic (As) is recognized as one of the most toxic elements. Its pollution in natural waters is now a worldwide environmental issue, which is of increasing concern in human and ecological health. Special environmental characteristics (i.e. anoxia and high pH value) in bottom of eutrophic lake and phosphorus enrichment in its water, can easily lead to the release of sediment As, which should be an important reason responsible for the seasonal increase and overstandard of As concentration in water column. It is thus necessary to carry out a comprehensive study on As migration across the sediment-water interface (SWI) and the relevant mechanisms behind, in which the key is to accurately obtain the migtation infomration of As in the vicinity of the SWI. This project will select an eutrophic Lake Taihu as the objective and obtain the in situ, high-resolution distribution information of labile inorganic As in the sediment profiles using self-developed DGT and other techniques. The temporal and spatial changing trend of As migration in the vicnity of SWI will be revealled. Microelectrode, X-ray absorption near edge structure(XANES）and laser ablation ICP-MS will be used to study the effects of SWI microenvironment on arsenic migration as well as to identify the source and transforming path of labile As in the vicinity of the SWI. The major mechanisms of As migration across the SWI will be elucidated.

水体砷（As）污染是全球关注的重大环境和健康问题。富营养湖泊底部频繁缺氧、高pH等特征环境和水体富磷极易造成沉积物As的释放，可能是导致水体As含量季节性升高和"超标"的重要原因，迫切需要对沉积物As的跨界面迁移特征与机制开展系统研究，准确获取微界面As的迁移信息则是拓展该领域的关键。本项目拟以典型富营养湖泊太湖为研究对象，依托自主研发的薄膜扩散梯度（DGT）技术等原位、高分辨获取沉积物剖面高移动性无机As的分布信息，揭示其微界面迁移的时空变化规律；利用微电极、X射线近边吸收结构（XANES）、激光剥蚀ICP-MS等研究界面微环境对As迁移的影响，识别高移动性As的来源与形态转化途径，结合模拟实验，阐明沉积物微界面As迁移的主要受控机制。本项目的实施将为评价富营养湖泊沉积物As污染、揭示其污染成因提供科学依据。

项目的背景.水体As污染是全球关注的重大环境问题之一。富营养湖泊底部频繁缺氧、高pH等特征环境和水体富磷极易造成沉积物As的释放，可能是导致水体As含量季节性升高和“超标”的重要原因，迫切需要对沉积物As的跨界面迁移特征与机制开展系统研究，准确获取微界面As的迁移信息则是拓展该领域的关键。..研究的主要内容.以典型富营养湖泊太湖为研究对象，研究的主要内容：（1）多元素的原位同步DGT技术研发；（2）沉积物界面微环境主要理化指标的时空变化;（3）沉积物微界面As的迁移特征研究，以及其在太湖全湖的空间变化、以及典型湖区的昼夜和季节性变化规律研究；（4）沉积物As的化合物组成与结合形态研究；（5）沉积物微界面As迁移的主要受控因素研究。..取得的重要结果和关键数据.建立了多种元素原位同步获取薄膜扩散梯度技术；当深层向表层（0—10mm）As的扩散通量> 1.7 pg cm-2 s-1或扩散路径∆L< 41 mm，沉积物界面As存在向上腹水体明显移动释放的风险；通过DGT有效态As和Peeper-溶解态As等关键的原位检测参数明确了水体富营养化P水平升高、pH升高、温度升高、DO和Eh的降低以及蓝藻的爆发增强沉积物As向上腹水体的释放，而苦草和水丝蚓的适量投放可以缓解水体及底泥中As污染现象；通过六步连续分级提取沉积物不同垂直层次剖面，获得太湖沉积物中As主要以铁氧化物结合态存在,占42.4%；通过SG-Chelex DGT原位同步检测技术揭示沉积物中存在As(III)先于Fe(II)释放的现象，外界环境的变化会导致此现象消失；Rhizon原位技术和LA-ICP-MS检测技术相结合，发现沉积物As的迁移释放与Mn的相关性明显强于Fe。 ..科学意义.为沉积物As的生物地球化学循环研究提供了关键的技术支撑；揭示了水体富营养化后，水体缺氧，pH升高和蓝藻爆发促进了沉积物As的释放，是水体As含量季节性升高和“超标”的重要原因；为沉积物As的释放机理研究提供了新的方向指导。