基于14C和BPCAs技术的长江水体中溶解态黑碳的来源和通量研究

Black carbon (BC), an ubiquitous component in all environmental media, has now drawn worldwide concern for its impacts on climate, environment, health, and etc. BC in water body can be classified into two phases, i.e., particulate BC (PBC) and dissolved BC (DBC), of which DBC has been neglected for a long period. Riverine water is an important medium for transporting DBC from land to sea/ocean, clarifying the sources and fluxes of DBC in riverine water therefore contributes significantly to a better understanding of the environmental geochemical behaviors of DBC. However, little attention has been paid on such aspect at present. In this project, we choose the Changjiang (Yangtze) River, an important drinking water source area in China and one of the world's largest rivers emptying into the sea, as the research object. A one-year high frequency (once a month) riverine water sampling campaign will be conducted in the Datong Hydrological Station (the last monitoring station before the Changjiang River enters the East China Sea). Based on establishing and optimizing the method of measuring radiocarbon (14C) abundance in the BC molecular markers of “benzene polycarboxylic acids (BPCAs)”, the sources of DBC and its associated seasonal variations for the Changjiang River will be investigated, which may give some scientific reference for evaluating the influence of the regional anthropogenic activities on the ecological environment (such as the drinking water security). Meanwhile, in combination with the hydrological parameters, the fluxes of DBC for the Changjiang River will be also estimated. This may provide some basic database for assessing the importance of the Changjiang River and even the whole Chinese rivers on the global riverine BC fluxes and the global carbon cycle. Therefore, this study is of both regionally and globally significance.

黑碳广泛存在于各环境介质中，是当前国内外气候、环境和健康等领域共同关注的焦点。水体中的黑碳以颗粒态和溶解态两种形态存在，但溶解态黑碳（DBC）曾一度“被忽视”。河流水体作为DBC陆海迁移过程的重要媒介，厘清其中DBC的来源和通量是深入认识DBC环境地球化学行为的关键一环，而目前这方面的研究明显不足。本项目选择长江这一我国重要的饮用水水源地和世界典型入海大河为研究对象，在长江入海口最近的大通水文站进行为期1年的高频采样（1次/月），通过建立和优化黑碳的分子标志物“苯多羧酸（BPCAs）”中14C丰度的测量方法，对长江水体中DBC的来源及季节性变化规律进行探究，为评估流域人类活动对生态环境（如饮用水安全）的影响提供科学依据；同时结合水文参数，估算长江DBC的入海通量，为评估长江乃至我国所有入海河流在全球河流黑碳入海通量和碳循环中的重要贡献提供基础数据。因此，本项目兼具区域性和全球性的重要意义。

黑碳是当前气候、环境和健康等领域共同关注的焦点。我国被认为是全球最大的黑碳排放国，关于我国黑碳从陆地排放、大气/河流迁移以及边缘海沉积埋藏等地球化学行为的认知还明显不足。为解决这一问题，本项目主要开展了以下三方面的研究工作，并形成了一些基础性的认识：. （1）获取了超3年时间尺度（2017年11月至今）长江大通水文站高时间分辨率的水体样品，并获得了部分关键地球化学参量的浓度和入海通量数据。初步估算结果显示，长江POC、PBC和DOC的年入海通量分别为1030-1420, 217-226和760-1200Gg。. （2）明晰和厘清了我国近海黑碳的“源-汇”过程、通量及其影响因素。以渤海为例，春季贡献了渤海颗粒相PM、POC和PBC年沉降通量的~50%，其中占春季时长6.5%的两次典型沙尘事件贡献了整个渤海春季颗粒相大气沉降通量的~50%；环渤海河流水体POC、PBC、DOC和DBC浓度的空间分布与区域经济社会发展密切相关；东亚季风及其诱导的水动力条件是造成渤海海峡南部颗粒相在冬春季高于夏秋季的主要原因；渤海同一相态碳质组分的收支模式基本一致，而不同相态碳质组分的收支模式存在显著差异。. （3）探究了我国近海柱状沉积物黑碳通量的时间序列变化规律及其对区域人类活动影响历史的指示和响应关系。渤黄东海柱状沉积物黑碳沉积通量的时间序列变化规律与近150年来我国经济社会发展具有很好的阶段性耦合关系，黑碳亚组分焦炭和烟炱比值的时间序列变化指示我国从农业社会向工业社会的转变。. 截至目前，项目负责人以第一作者在国际环境科学和地球化学等领域权威期刊发表高质量SCI论文4篇（包括2篇EST、1篇GBC和1篇STOTEN），协助培养硕士和博士研究生6名。尽管该项目的研究目标已基本达成，但值得指出的是，该项目中拟关注的目标物DBC及其14C的分析还在进行中，待数据产出后有望构建一套较为完整的长江有机碳质组分的数据集，为国家和地方政府有针对性地实施“长江大保护”政策提供切实可行的决策支持。