悬浮石墨烯纳米带电子器件中缺陷与电学性能之间关系的原位透射电镜研究

A major challenge facing graphene nanoribbon (GNR) devices is an urgent need to be able to correlate the actual structure of the GNR with their properties for example their electrical response. This poses two problems. The first problem is to characterize the structure of a device at the atomic scale while simultaneously being able to observe its electrical response. The second problem is to avoid introducing defects during the fabrication of nanoscale structures like GNRs. Defects have a critical impact on both the structure and electrical performance of GNRs. In this work we aim to: (i) develop an in situ characterization technique using state of the art aberration corrected transmission electron microscopy so that electrically contacted suspended GNR can be observed with atomic scale resolution while simultaneously operating as an electrical device, (ii) fabricate in situ suspended field effect transistors (iii) correlate defects with electrical performance. Our work will open up new possibilities for developing new powerful GNR applications that crucially depend on controlling the GNR structure at the atomic scale, for example, transistors for rapid DNA transcription.

将石墨烯纳米带（GNR）的实际结构和它的性质如其电学特性直接关联是构筑GNR微纳器件所面临的一个重要的挑战。这其中包含两个技术难题，第一个难题是如何在原子尺度下对微纳器件的结构进行表征，同时可以获得它的电学响应；另一个难题是在制备纳米材料时（如GNR）如何可以避免缺陷的产生，这是由于缺陷对GNR的结构和电学特性都会产生严重的影响。因此本项目针对上述关键技术难题从以下三个方面展开研究：（1）利用原位球差校正透射电子显微镜技术对悬浮GNR进行电学特性表征的同时，可以实时获得原子尺度上的图像；（2）原位构筑悬浮GNR场效应晶体管的技术；（3）将缺陷与微纳器件电学特性相关联。本项目可为发展新型、强大的GNR应用提供全新思路，特别是在原子尺度上依赖于GNR结构的，如可用于快速DNA复制的晶体管。

该项目是研究石墨烯纳米带，并找到控制其边缘结构和内部结构（缺陷）的方法，然后在透射电子显微镜中对其进行原位研究。原位研究将包括电偏压研究和原位方法，通过如空位等缺陷的形成来构造石墨烯（带）的制造、边缘结构和平面结构等。首先，研究了CVD法合成纯高质量单层石墨烯以及多元素掺杂石墨烯，并将该材料转移到TEM栅格以及原位TEM样品杆上，研究石墨烯与纳米带的结构、边缘控制和基面缺陷，最后探讨了石墨烯的电接触和TEM研究。总的来说，大部分的目标已经实现，在石墨烯的合成方面，我们能够合成高质量的石墨烯（大面积，多晶衬底上实现，多个石墨烯岛以随机取向成核，随后向共同的晶体取向排列，合并形成大面积单晶石墨烯）。此外，还开发了一个稳定的CVD反应器系统，能够制备出大面积高质量的掺杂石墨烯，成功证明了元素Br和铝可以成功被掺杂，证实了理论预测。另外成功开发了许多石墨烯的内部转移和清洗技术。在原位TEM方面，我们在石墨烯/石墨烯纳米带的构造和添加缺陷方面取得了成功。一方面，我们改进了使用电子束蚀刻石墨烯边缘或在材料中形成孔（大缺陷）的参数。另一方面，我们首次展示了一种元素掺杂方法来获得石墨烯带中的缺陷，就其本身而言，掺杂原子不仅是缺陷，当通过电子束辐照时，由于与掺杂原子形成的特定键结构，它会留下特定的空位。我们研究了铝、溴、铜、铁、铟等原子，由于石墨烯的键合结构存在一些差异，因此可以形成不同的缺陷。.我们还成功地探索了利用掺杂原子在石墨烯/薄带的边缘催化刻蚀或生长石墨烯，从而实现石墨烯的边缘控制。该项目这方面的一个亮点是发现，铬原子更擅长生长石墨烯，而其他原子，如铁，则擅长蚀刻和生长石墨烯，而硅等则更擅长蚀刻石墨烯边缘。通过这种方法，我们证明了不同原子可以通过单原子催化生长或刻蚀来控制石墨烯的边缘类型。最后，我们对电接触石墨烯和另一种二维材料，即WS2进行了各种研究。最引人注目的是通过与牛津大学的合作，在偏压下对WS2进行了激动人心的原位TEM研究，并展示了在偏压下石墨烯等二维材料是如何重构的。我们还探讨了单原子厚的二维金属与石墨烯的界面连接，非常成功地找到了用石墨烯形成铬、金和锡的二维单原子二维膜的方法，并开始对它们的界面性质进行早期研究。这些都是非常有趣的亮点，不仅将推进石墨烯纳米带与金属的界面连接（作为电接触），而且还将推进独立单原子厚二维金属领域的发展。