基于混合维度复合电极的有机发光器件的非真空制备及可靠性研究

Simple and low-cost solution-processed organic light-emitting devices (OLEDs) using non-vacuum preparation technology have great potential applications in the field of display and solid-state lighting. The effects of solution-processed top electrode on the molecular arrangement, aggregation, interface energy alignment of organic layer and device reliability are key issues governing the future of OLEDs. In this project, we aim to develop high-performance mixed-dimensional composite electrode (MDCE) by taking advantage of unique properties of nanoparticles and nanowires, conductive polymer nano-array and apply it in the non-vacuum fabrication of OLED devices. Also, the energy level, molecular configuration, charge transfer and transport at the heterojunction interface between MDCE and organic functional layer will be investigated under the non-vacuum environmental factors by comparing with the vacuum preparation. In addition, the surface-plasmon polaritons and light-waveguided modes will be investigated for enhancing the light extraction efficiency of non-vacuum deposited OLEDs with MDCE by optical simulation. Furthermore, the reliability of non-vacuum preparation-based OLEDs will be systematically studied, and the stability of flexible OLEDs will also be investigated under mechanical test conditions, which provides technical support and theoretical basis for the commercial application of non-vacuum preparation-based OLEDs.

工艺简单低成本非真空制备的有机电致发光器件（OLEDs）在显示和照明领域有很大的应用潜力，但是全溶液加工的顶电极对有机层的分子排布、聚集以及界面能级的影响和器件的可靠性影响等诸多科学问题尚未解决。本项目拟利用纳米颗粒与纳米线的独特优势，并结合导电聚合物的纳米阵列，通过工艺参数的优化和材料体系的选择，开发高性能混合维度复合电极（MDCE），并应用于OLEDs的非真空制备。其次，通过与真空制备OLEDs比较分析，探讨非真空环境因素对异质结界面的能级、分子构型和和电荷转移与输运的影响。另外，采用光学模拟手段分析混合维复合电极OLEDs的表面等离子激元模式和光波导模式，提高非真空制备OLEDs的光取出效率。最后，系统研究非真空OLEDs的可靠性以及探究基于柔性衬底OLEDs机械测试下器件的稳定性，为非真空制备OLEDs的商业应用提供技术支撑和实验理论依据。

本项目深入研究了实现高效高可靠性的非真空制备的有机发光二极管的必要条件，取得了较为丰富的成果，奠定了新型高性能混合维度复合电极和非真空有机发光二极管研发的理论和可行性基础。具体成果如下：. 1. 本项目确立了不同MDCE的材料体系和纳米阵列结构设计，开发了高透过率高导电和有效载流子注入的复合电极。通过银纳米粒子的研究确立了金属颗粒在电极中的等离子激元效应，再通过对银纳米线和石墨烯在器件中的探索，最终确定了金属纳米颗粒，金属纳米线和石墨烯的不同维度的高透高导电的复合电极。. 2. 引入了界面修饰结构抑制界面互溶和提高电极载流子的注入效果及载流子的复合发光效率，揭示了电致发光机理下的器件的电荷转移和发光机制。采用溶液处理的界面修饰方法并引入聚乙烯亚胺(PEI)薄膜实现了对界面互溶的有效抑制。同时，开发了新型的多元混合主体的方法，实现了对溶液法OLEDs的共掺杂，制备得到了最大亮度为40320 cd m-2且最大电流效率为40.9 cd A-1的溶液加工的OLEDs。. 3. 研究了环境空气（O2、CO2等）、湿度（H2O）和退火温度对MDCE/有机界面的影响，基于柔性衬底非真空法制备的OLEDs的应力测试和寿命测试，揭示了真空制备 OLEDs的衰减机制和可靠性分析。在石墨电极表面制备一层超薄 Ag 薄膜对其表面性能进行优化，在极大地改善了 Graphite 电极薄膜的反射率的同时，保持了石墨电极的良好导电性能和柔性。釆用该电极作为底电极制备了高效的红光、绿光、蓝光三种光色的顶发射FOLEDs 器件。其中绿光器件的启亮电压仅为2.9 V、最大电流效率50.2 cd A-1，这是目前为止报道的基于石墨电极的顶发射器件的最高效率。通过对石墨烯与柔性衬底的散热研究，开发了石墨修饰电极及石墨贴片封装技术，并结合无机金属杂化薄膜封装的方法，成功制备了在空气环境中，初始亮度为2000 cd m-2的条件下，器件寿命达到1032 h的OLEDs。. 在本项目的支持下，共申请发明专利12项，其中授权8项；发表SCI论文27篇，其中在国际半导体、光电子有影响的SCI杂志（影响因子大于3.0）上发表论文19篇；参加学术会议和国际交流6次。培养硕士、博士研究生12名，其中博士生3名。