不同水环境中铅-210、铯-137和钚同位素定年的对比研究

Lead-210, cesium-137 and plutonium isotopes, are identified as important radionuclides by the GEOTRACES group, and widely utilized for the determination of recent sedimentation rate. However, these methods are commonly influenced by the environmental conditions; for example, Cs-137 in sediment cores had strong mobility under some environments. Their applications as effective chronometers require a thorough understanding of the sedimentary environments for each method. In this proposal, some sediment cores from the Lake Qinghai, Lake Chaohu, Changjiang Estuary and East China Sea would be collected to assess the vertical distribution of Pb-210, Cs-137, Pu-239 and Pu-240. The sedimentation rates based on these three methods will be inter-compared in four typical environments (saltwater lake, freshwater lake, estuary and marginal sea). Furthermore, a series of laboratory experiments will be conducted to simulate the mobility of Cs-137 in different aqueous systems and investigate the influence of salinity, pH, DO, mineral composition and organic matter on the radiocesium mobility. Combining the field studies with the laboratory experiments, quantification of the factors and processes that influence the mobility of C-s137 will be conducted. Intercomparison of three methods in different sedimentary environments will advance our fundamental understanding of the radionuclides-based chronology.

铅-210、铯-137和钚同位素作为国际GEOTRACES计划关注的重要核素，常被应用于现代沉积速率的测定研究。然而，使用三种方法在不同沉积环境中定年时，会受到环境条件的显著影响，如铯-137在有些环境中具有明显的移动性。为了准确地测定现代沉积速率，需要更好地了解三种核素定年适用的范围。本研究拟通过观测铅-210、铯-137、钚-239和钚-240在青海湖、巢湖、长江口和东海等四个典型沉积环境沉积物中的垂向分布特征，对比三种方法的定年结果。结合室内实验模拟观测铯-137在不同水环境沉积物剖面中的运移特征，研究水环境盐度、pH、溶解氧含量，沉积物矿物组成、有机质含量等因素对铯-137移动性的影响。综合野外观测和室内实验模拟，定量地讨论铯-137的移动性以及影响因素。对比三种定年方法在不同沉积环境中的应用，以期帮助人们更好地使用放射性同位素进行年代学研究。

铅-210、铯-137和钚同位素常被应用于现代沉积速率的测定研究。然而，使用三种方法在不同沉积环境中定年时，会受到环境条件的显著影响，如铯-137在有些环境中具有明显的移动性。为了准确地测定现代沉积速率，需要更好地了解三种核素定年适用的范围。本研究通过观测铅-210、铯-137、钚-239和钚-240在淡水/咸水湖泊、河口、近岸和陆架等不同的典型沉积环境沉积物中的垂向分布特征，对比三种方法的定年结果。结合室内实验模拟观测铯-137和铅-210在不同水环境沉积物剖面中的运移特征。主要成果如下：.（1）在淡水环境中，若沉积物有机质含量不高，物理扰动和生物扰动可以忽略，Pu、铯-137的1952年和1963年两个时标都可以用于定年研究，但如果有机质含量高，在缺氧降解时也会造成Pu、铯-137的移动现象，这事1952年这个时标将无法使用。（2）在咸水环境中铯-137都存在明显的迁移现象，特别是存在有机质降解时这种情况更为明显，因此，在这种环境中无法使用铯-137的1952年的时标进行定年。在咸水湖泊和河口区及其邻近的近岸区域，铯-137的1963年的峰仍然可以观测到，但呈现明显的扁平化特征，但在陆架区，则观测不到铯-137的沉降峰，说明了整体上咸水环境中137C较强的移动性；3）没有自然沉降的沉积物剖面也可以形成铅-210指数衰减剖面，本研究指出在使用铅-210进行定年研究时，必须使用其他独立的方法进行验证；4）在海水体系，室内实验结果表明，低水体溶氧和高有机质含量有助于铅-210和铯-137的扩散，扩散会使得尖锐核素年代学单峰逐渐扁平化，有机质降解会导致铅-210和铯-137的扩散，在对有机质含量很高，降解明显的沉积物定年时，核素的扩散会影响铅-210的定年结果，而不影响Pu和铯-137的峰位置，因此，在这种情况下定年时，本研究推荐使用铯-137或者Pu；5）在克罗地亚克尔克河口和北极王湾区域柱样中铯-137的分布时发现，分别对应于1986年和1963年的峰位置发生了向上和向下的移动，说明在海水条件下高比活度的铯-137蓄积峰的分子扩散会使得低比活度的铯-137蓄积峰的位置发生移动。