铀合金相图计算及其微观组织演化的相场模拟研究

U-based alloys are important for the nuclear engineering material. Due to its special allotropic transformation, U-based alloys have poor mechanical property of stable state at room temperature. However, the mechanical property of the U-Nb alloys at room temperature can be improved by heat treatment and aging technics. Whereas the domestic study of thermodynamic properties, microstructure evolution and the characteristic of kinetics of phase transformation are still lacking. Due to the strategic significance of nuclear technology, it is necessary to assess the stable and metastable thermodynamic properties of U-Nb alloys by CALPHAD method. Furthermore, it is important to simulate the microstructure evolution of solidification and solid phase transformations in U-Nb alloys and clarify the characteristics of phase transformation, which can provide theoretical guidance for the design of U-Nb alloys.

铀合金是重要的核工程材料，由于其特殊的同素异构转变，导致其室温下稳定态的αU相机械性能很差，而铀铌合金则能通过时效等热处理工艺使得其在室温下的机械性能有很大的提高。然而，目前国内对铀铌合金的热力学性质、微观组织演化以及相变动力学特征的研究还非常匮乏。由于核能技术对国民生产及国防建设具有重大的双重战略意义，因此，利用CALPHAD技术，对铀铌合金稳态和亚稳态的相平衡和热力学性质进行优化与计算，以及建立相场动力学模型，模拟铀铌合金凝固和固态相变中的组织演化，解明其在不同工艺条件下的相变规律，为铀铌合金的设计提供重要的基础理论积累。同时，该研究对人类有效地利用核资源、提高核反应堆的效率等方面也具有重要的现实指导意义。

该项目基本按照原计划进行，在完成项目计划的同时，通过与合作方协商，结合合作方需求，也做了相关研究工作。在进一步精确优化U-Nb二元合金中各相的热力学参数的基础上，计算了稳定态和亚稳态下bcc相分离的成分范围和温度范围。通过与合作方沟通与协商，以积累核燃料热力学数据库信息为目的，收集了大量的实验数据，采用CALPHAD技术，优化计算了具有稳定γ相的U-X(Ti, Mo) 二元系， Pu-X (Be, Cd, La, Zn) 二元系， U-Nb-Si三元系，Zr-Fe-Cr三元系等相关的核燃料元件和包壳材料的相图进行了热力学优化和计算，并补充实验测定了相关体系的实验相图，为建立多组元核燃料原件材料和包壳材料设计数据库奠定了基础。由于核材料通常都暴露在辐照场条件下，并结合合作方需求，本研究建立了辐照场作用下的热力学模型，完成了辐照场作用下U-Nb合金的相图计算。研究表明，在辐照的作用下，低温区出现了稳定的高温相γ和一个具有下临界点的溶解度间隙。该计算结果较好的与已报道的实验结果取得了一致，为进一步预测材料在辐照条件下的变化情况提供了参考。.在热力学计算的基础上，结合Scheil-Gulliver模型，计算了U-Nb合金平衡凝固和非平衡凝固过程中液相和固相的相分数，为该类合金凝固工艺的制定提供重要的理论指导。通过考虑温度场、枝晶生长和界面能各向异性等因素，建立了U-Nb合金凝固过程的相场动力学模型。基于热力学优化得到的U-Nb合金的热力学参数，以及收集到的U-Nb合金相关的物理化学性质的参数，模拟了 U-Nb 二元合金在不同初始条件下凝固组织的演化过程。讨论了过饱和度、潜热对 U-Nb 合金等温枝晶生长的影响。基于本研究最新优化的U-Nb二元合金系的热力学信息，建立相场动力学模型，模拟了不同温度和初始成分条件下的U-Nb合金时效过程的组织演化过程。重点对γ相U-Nb合金在时效过程中，晶界形核机制对新生的α晶粒和富Nb的γ晶粒彼此协同长大的生长过程的影响。本项目中凝固和时效过程的模拟结果，可为U-Nb合金的组织控制和工艺优化提供重要的理论指导。.本项目在研究期间，已在Journal of Nuclear Materials、Journal of Phase Equilibria and Diffusion、CALPHAD等国际学术期刊上发表论文5篇。