石墨烯/二氧化铀复合纳米陶瓷的制备与性能

UO2 ceramic fuel is the most widely used nuclear fuel material by now. The key problem of UO2 is the low thermal conductivity. Improved UO2 ceramic fuel shows the most possibility to be applied in industry recently. This project aims to synthesis a novel kind of graphene/UO2 composite nano-ceramic with high thermal conductivity by utilizing the high thermal conductivity, large specific surface area and other advantages of graphene, and to explore the feasibility as accident tolerant fuel of this kind of graphene/UO2 composite nano-ceramic. However, two key issues still exist which are the reactions between graphene and UO2 under common sintering temperature and the interface contact of these two materials. In order to solve the problems, this project starts with the precursor synthesis and intends to in situ fabricate nano composite precursor via a solution method. By utilizing the large specific surface and rich oxygen-containing groups of graphene oxide, the UO2 nano particles could be induced to generate on the graphene sheets surface, which would firstly lower the sintering temperature by decreasing the size of UO2 material to avoid its reaction with graphene, and secondly improve the interface contact of UO2 and graphene. This study focus on the growth mechanism of the graphene/UO2 nano composite precursor, the influences of reaction conditions on the structure and morphology and the effects of structure and morphology on the thermal conductivity of the final graphene/UO2 composite nano-ceramic.

UO2陶瓷燃料是目前应用最为广泛的核燃料，其最大的缺点是导热率较低，改进型UO2陶瓷核燃料被认为是近期内最有可能应用的事故容错燃料。本项目拟利用石墨烯的高导热性，高比表面积等特点，制备一种高导热率石墨烯/二氧化铀复合纳米陶瓷，并研究其作为事故容错燃料的可行性。目前存在通用烧结温度下UO2会与石墨发生反应以及均匀混合分散两个关键科学问题。本项目从前驱体的制备入手，提出液相还原原位制备纳米复合材料的思想。利用氧化石墨烯极高的比表面积和丰富的含氧官能团在石墨烯表面诱导形成UO2纳米颗粒，降低UO2材料尺寸从而降低烧结温度，避免发生副反应，又可以通过液相原位复合有效改善二者界面接触。本研究拟重点研究石墨烯/UO2纳米复合物前驱体制备过程中的生长机理、不同反应条件对石墨烯/UO2纳米复合物前驱体的结构形貌影响、不同结构形貌的前驱体对复合纳米陶瓷性能的影响。

UO2陶瓷燃料是目前应用最为广泛的核燃料，其最大的缺点是导热率较低，改进型UO2陶瓷核燃料被认为是近期内最有可能应用的事故容错燃料（ATF）。本项目利用石墨烯的高导热性，高比表面积等特点，制备了数种高导热率石墨烯/二氧化铀复合纳米陶瓷，表征其导热性能并进行模拟计算验证其作为事故容错燃料的可行性。.为了解决石墨烯直接与二氧化铀颗粒直接物理复合不易均匀混合的问题，研究团队分别采用了水热还原法和溶剂沉淀法制备了石墨烯/UO2复合物和石墨烯/UO3复合物（可通过氩氢混合气进一步还原为石墨烯/UO2复合物），实现了UO2颗粒与石墨烯的纳米级别的混合；为了克服通用烧结温度下UO2会与石墨发生反应的问题，研究团队采用放石墨烯电等离子烧结方法进行芯块烧结。在复合陶瓷中，石墨烯的体积占比约10 %，在UO2陶瓷基体中分布均匀，使得复合陶瓷的热导率得到明显提升，在1000 ℃的条件下热导率较传统UO2芯块提升约40 %；根据复合芯块导热率，模拟计算了在表面400 ℃的工作条件下标准芯块内部的温度分布，结果显示核心与表面的温差下降了约15 %，验证了石墨烯/UO2复合纳米陶瓷作为ATF燃料的有效性，具有良好的应用潜力。.此外，研究团队还围绕放射化学，石墨烯三维材料等与石墨烯/二氧化铀复合陶瓷相关的研究领域开展了多项研究，这些研究有助于帮助理解铀酰离子的物理化学行为，纳米材料的构建方式，指导新型石墨烯/铀氧化物纳米材料的合成。