水淬钢渣高效碳酸化固定CO2的机理研究

面向我国CO2排放与大宗固体废弃物资源循环利用问题的迫切需求，本项目提出了以富含可碳酸化成分的水淬钢渣为CO2矿物碳酸化的原料，将CO2固定技术与钢渣水淬过程有机结合碳酸化固定CO2的新方法，二者高效耦合以调控钢渣的碳酸化过程，实现钢渣的高速与高效碳酸化。通过调控水淬钢渣碳酸化过程中水淬钢渣浆组成体系和CO2气体参数，实现钢渣在固碳过程中的传质调控，解析不同气体参数、不同阶段的碳酸化产物结构、碳酸化速率、碳酸化效率，揭示碳酸化反应与钢渣水淬传质耦合调控的规律，探究水淬钢渣碳酸化反应机理及动力学，阐明水淬钢渣碳酸化固定CO2调控机制。本项目以研究固碳反应与钢渣水淬传质过程的匹配性为目的，为实现低成本固化CO2及大宗固体废弃物资源循环利用提供理论基础。

钢铁生产过程中产生大量的钢渣副产品，其矿物成分比较复杂，主要矿物组成为硅酸三钙（Ca3SiO5）、硅酸二钙（Ca2SiO4）、钙镁橄榄石（CaMg(SiO4)）、游离CaO和MgO等。由于其含碱性高，故可针对目前二氧化碳大量排放问题，可将钢渣作为固定CO2的原料得到更为稳定的碳酸盐。同时钢渣中含游离CaO和MgO，由于水化后易产生体积膨胀，引起基建材料的裂变和强度丢失，这是钢渣在工程应用上必须考虑的重要因素，因此必须将钢渣中的游离CaO和MgO降低到一定阀值。钢渣碳酸化固定CO2可以提高钢渣的化学稳定性和机械性能，这使得它安全应用于混凝土骨料、路基材料、建筑材料。故达到节能减排与资源综合利用的目的。. 本项目采用将CO2固定技术与钢渣水淬过程耦合碳酸化固定CO2的新方法，以阐明水淬钢渣碳酸化固定CO2的传质-反应过程机制为目的，揭示水淬钢渣碳酸化反应机制，探索钢渣水淬过程与CO2固定过程的耦合调控规律。本项目进行了水淬钢渣固定CO2反应体系的热力学基础研究，并实验研究了浸出温度、颗粒粒度、原料对钢渣钙离子基础的影响规律以及在包括钢渣、CO2气体、水三相系统中碳化时间、碳化温度、钢渣粒度、供气参数、液固质量比等对水淬钢渣碳化过程的影响规律。. 结果表明，原料成分和碱度的差异是影响钙离子浸出的重要因素，钢渣碳化后大量出现CaCO3物质，且结合BET可知碳化后的固相比表面积大幅度增加。FT-IR分析结果与XRD和SEM吻合，进一步证实了碳化过程中由于CaCO3物质的生成，固体钢渣的内部和微观结构发生了很大的变化。上述结果证明，碱性较高的钢渣可用于CO2固定，达到了节能减排及开辟了钢渣资源综合利用的目的。. 本项目通过对两种成分和碱度不同的钢渣原料在水溶液中碳酸化固定CO2宏观动力学过程的研究，结果表明钢渣在水溶液中碳酸化固定CO2过程符合收缩未反应核模型，受产物层内扩散控制，且碳化过程中的表观活化能分别为4.8 kJ/mol、8.0 kJ/mol。