珠江河口海岸带沉积物甲烷分布时间序列变化及其制约机理

本项目主要利用自行研制的原位连续分层沉积物孔隙水采样器，在季节、 潮周期和水深等多个时空尺度上，采集珠江河口海岸带沉积物孔隙水并分析其中离子（SO42-、VFA离子、HS-/S2－等）和气体（CH4、CO2及其碳同位素）地球化学组成，结合放射性示踪培养实验，确定珠江河口海岸带沉积物甲烷产生、消耗（AOM）的地球变化特征；揭示沉积物甲烷分布在时间序列上的变化及其与潮汐动力学之间的响应关系；查明与沉积物甲烷分布密切相关的地球化学过程（甲烷产生、甲烷厌氧氧化、硫酸盐还原等）之间的相互作用机制及其与环境因素（沉积物类型、有机质、温度、硫酸盐及甲烷浓度等）的联系；建立研究区沉积物甲烷产生和消耗作用的生物地球化学模型，用以定量评估甲烷在海岸带沉积物碳、硫等元素收支平衡中的作用。

海岸带沉积物是有机质降解矿化的活跃地区，有机质矿化可释放出CO2，对海岸带碳循环产生显著影响。沉积物中微生物介导的有机质降解的最终过程是以碳为电子受体的甲烷生成过程，生成的大量甲烷可向上扩散，对区域碳循环、硫循环和氮循环产生显著影响，因此海岸带甲烷循环的研究显得尤为重要。.本项目重点开展了珠江口海岸带沉积物甲烷分布长时间序列变化的研究，探讨其与硫酸盐还原、铁氧化和反硝化作用间的耦联关系，为全面评估甲烷在珠江口海岸带沉积物碳、铁、硫、氮等元素收支平衡中的作用提供理论基础。.（1）珠江口淇澳岛周边沉积物甲烷生成过程和分布时间序列变化及其机理研究。利用在枯水期和丰水期不同水文季节采集的不同盐度梯度的沉积物柱状样品，通过分析孔隙水SO42-、CH4、H2S、DIC、Fe2+等地球化学指标以及DIC和CH4的稳定碳同位素组成，确定沉积物甲烷-硫酸盐界面的季节性变化规律，并发现其变化受到不同水文季节咸淡水混合程度和盐度梯度变化的控制，沉积物甲烷厌氧氧化过程在研究区普遍存在。在此基础上，分析了沉积物不同结合态硫（AVS和CRS）、活性铁以及沉积物粒度、总有机碳等地球化学变化特征，阐释硫酸盐还原与甲烷厌氧氧化对沉积物铁硫循环的影响及其与环境因素之间的联系，为深入理解珠江口海岸带甲烷-硫酸盐界面变化的控制因素及其对沉积物铁硫埋藏的贡献提供了依据。.（2）珠江口淇澳岛周边潮滩近表层沉积物氮流失过程的时空变化特征及其与碳循环的关系。利用15N同位素对技术进行完整沉积物柱芯培养实验,表明沉积物中反硝化和厌氧氨氧化过程存在明显的时空变化特征。氮流失以反硝化作用为主，厌氧氨氧化虽普遍存在，但对总氮流失的贡献<30%。不同类型沉积物的反硝化速率不同，砂质<砂质粉砂<泥质，变化范围为140±11—428±63 μmol N m-2 h-1，明显高于国外其它海岸带的反硝化速率研究结果（4-125μmol N m-2 h-1）秋冬季反硝化反应速率比春夏季高25-40%；反硝化速率与有机质含量呈明显的正相关。结合对氧气穿透深度的初步研究，推测这可能是由于潮汐导致的强水体动力学作用不仅加强了氧气，同时也加强了有机质和营养盐从水体向沉积物的输送，使得反硝化作用增强。珠江口海岸带活跃的反硝化作用表明该区域潮滩沉积物是重要的氮汇，本研究还可为进一步估算海岸带沉积物因反硝化而耦联有机质矿化产生的CO2量提供依据。