相干势近似在关联电子系统中的应用与发展

Development of methods for understanding the physical properties of correlated materials from first priciples is one of the hot topics in modern condensed matter physics. Nowaday,though a few methods exist such as density functional theory plus U,density functional theory plus dynamical mean field theory, and density functional theory plus Gutzwiller approximation, etc., those methods still have their own limits. Here we will develop another way for understanding the correlated materials from first principles, so called density functional theory plus coherent potential approximation. The coherent potential approximation can not only efficiently deal with Mott insulating state and account for spin fluctuations in paramagnetic state, but also can easily involve the nonlocal spatial fluctuations. Moreover, it can be applied to disordered systems which may appear when doping or substitution is used in experiments. In order to thoroughly understand coherent potential approximation and its recent extensions and develop a new reliable method, we will first apply different kinds of coherent potential approximations to some strongly correlated electronic models where interesting phenomena emerge such as orbital selective Mott transition, anomalous correlation-induced insulator-metal transition and quantum phase transitions in a coupled bilayer system, etc. Part of the obtained results will be compared with those calculated from dynamical mean field theory.Then we will develop density functional theory plus coherent potential approximation based on both plane wave and KKR Green's function methods. Finally, we will apply our developed method to understanding the phase diagram of iron-based superconductors.

发展从第一性原理角度出发来理解关联电子材料物理性质的方法是当前凝聚态物理研究领域的热点之一。目前虽然已存在密度泛函理论加U、密度泛函理论加动力学平均场和密度泛函理论加Gutzwiller近似等的方法，但各种方法还存在着各自的局限性。这里我们将发展密度泛函理论加相干势近似的方法。该方法不仅能有效地处理Mott绝缘体状态以及在顺磁相引入自旋涨落，而且能方便地引入空间涨落。同时该方法可用于处理无序的状态，如实验上常遇到的掺杂、取代以及引入杂质后的状态等。为了发展这一可靠的新方法，我们将首先基于模型对一些有趣的强关联物理问题如轨道选择性相变、反常的强关联驱动的绝缘体到金属的相变、双层系统中的量子相变等问题、运用各类相干势近似进行系统的研究，所得到的结果与动力学平均场的结果进行比较，以达到全面理解并进一步改进相干势近似的目的。然后发展第一性原理计算加相干势近似的方法，并应用于理解铁基超导体的相图。

单纯的密度泛函理论计算往往无法描述强关联电子系统如过渡金属氧化物或稀土元素等，究其原因是由于该计算方法无法正确处理电子相互作用带来的关联效应。目前为止，人们已经发展了如密度泛函理论加U、密度泛函理论加动力学平均场和密度泛函理论加Gutzwiller近似等方法来解决这一难题。但是这些方法还是各有其局限性，如：密度泛函理论加U本质上只是引入了轨道序而仍然无法描述真正的Mott绝缘态以及关联金属态；密度泛函理论加动力学平均场虽然原则上可以较好地描述关联效应，但计算量过于庞大；密度泛函理论加Gutzwiller近似虽然运算量小且获得的结果与第一性原理加动力学平均场计算方法的结果可比拟，但该方法无法用以描述谱权重的转移和非费米液体行为等强关联效应导致的现象。.. 因此我们拟发展密度泛函理论加相干势近似的方法。该方法不仅能较好的描述关联效应而且能描述掺杂等引起的无序。为了掌握和正确发展这一方法，我们在本项目中将相干势近似应用于关联电子系统的研究，并将结果与动力学平均场的结果进行比较，在获得对铁基超导体等电子关联系统相关问题的理解的同时，进一步改进相干势近似。.. 通过本项目的研究我们发现，相干势近似不仅可以定性上较好地描述多轨道系统的关联效应，给出正确的轨道选择性相变，并阐明了其物理本质及诱发轨道选择性相变的新起源；而且可以用来正确理解类石墨烯材料中由电子关联效应引起的矛盾的实验现象，并基于对电子相互作用的理解提出了实现自旋完全极化的电流的新途径；同时我们发现如需对巡游电子磁性进行正确描述，引入动力学涨落和非局域效应是关键；此外我们还发现铁基超导体家族中FeTe材料的磁性非常依赖于材料合成中不可避免地引入的少量多余Fe原子；最后我们还为析氢反应中多孔氮碳包覆下的CoP具有更高的电催化效果给出了新的理论解释。.. 我们的研究不仅为诸多电子关联系统的研究提供了理论依据，而且对进一步发展密度泛函理论加相干势近似的方法打下了坚实的基础。