超常压二氧化碳入侵粘土层的水岩作用及水文地质意义

The impacts of accidental carbon dioxide leakage associated with geologic carbon sequestration (GCS) on surrounding environment (underground water, soil, vegetation, organisms and atmosphere) are getting more attention. This study bases on the ambiguousness of geochemical behaviours due to carbon dioxide intrusion of clay layer with high pressure. Referring to the geological condition of underground water in China, the real clay layer (or mild clay layer) is selected as study substrate. Through the experiments conducting in the designed autoclaves, the relationships of chemical components,mineral composition, porosity and hydrogeochemical indexes of clay with carbon dioxide invading time and thickness of clay layer will be monitored. The characterises and mechanisms of carbon dioxide-water-clay reactions will be explored, to reveal the pattern of carbon dioxide diffusion and transfusion in clay layer, and hydrogeochemical reactions including precipitation and dissolution with some clay minerals. Subsequently, the impacts of carbon dioxide intrusion on porosity and water-physical properties of clay layer will be determined. Prospectively, the evaluation on the influence of carbon dioxide intrusion on hydraulic conductivity of clay layer and hydrogeological significance of this study will provide a scientific theoretic basis for risk assessment of carbon dioxide leakage for underground water.

二氧化碳地质封存（GCS）过程中意外二氧化碳的泄漏对周围环境（地下水、土壤、植被、生物、大气）造成的影响亦被人们所重视。本项目拟针对粘性土隔水层在超常压力二氧化碳入侵后所发生的地球化学行为不清楚等科学问题，结合我国地下水赋存特点，以实际饱和粘土（或亚粘土）隔水层为研究对象，应用设计的高压釜试验装置，研究粘土化学成分、矿物组分、孔隙结构及水文地球化学指标与超常压二氧化碳入侵反应时间及粘土层厚度的关系，分析超常压二氧化碳-水-粘土层水岩作用的基本特征，揭示二氧化碳在粘土层中的渗流扩散规律、与粘土矿物发生的沉淀、溶解等水文地球化学作用，确定二氧化碳入侵对粘土层孔隙率及水理性质的影响机理，阐明二氧化碳入侵对粘土层导水性能的影响及其水文地质意义，为GCS中二氧化碳泄漏对地下水的影响提供科学依据。

本课题通过自行设计的高压反应釜，初步探索了在CCS意外泄露的情况下，超常压CO2入侵饱和粘土层后可能发生的CO2-水-粘土的水岩作用基本特征和反应机理。首先通过粘土性质调查，确定了所需粘土的性质，并进行了粘土柱的装填和密实；随后在不同的高度层安装了温度，负压和含水率的测试探头，在外部安装保温水循环系统及加压进气系统，并定期测定各项指标及pH值的变化；稳定运行1年以后系统停运，并分层取样，分别测试了容重、比重、含水率、孔隙率、pH、热参数的变化，并对所取的土样进行了XRD、SEM、XRF及碳素分析，甄别CO2入侵对粘土层物理化学性质带来的影响，结果表明：CO2入侵粘土层后，对土壤温度影响不显著；含水率有所下降，负压明显增大，pH值也有所上升；随着粘土层高度的增加，土壤容重略有增加，比重有所下降，毛管孔隙率从底部17.14%减少到13.28%，表明CO2的入侵明显使粘土层的容重减小，孔隙率增加，从而增加了气体穿透粘土隔水层的风险；XRF测试表明CO2的入侵带来了土壤中某些元素的变化：Fe、Mn、Al元素含量有较大幅度的增长；Ca、P、Na减少明显，但元素含量的变化在不同高度上变化不明显；总碳分析表明CO2的入侵使粘土最底层碳含量明显减少。这说明CO2的入侵使土壤元素含量和矿相发生变化，SEM的结果也表明了土壤表面形貌发生了明显变化：片层结构明显增加，表面矿物沉积明显。但由于加压设施难以达到设定的压力，后期耐高压的小反应釜将继续进行反应测试，以期对CO2入侵粘土层所发生的水岩作用及传输规律有一个更深的探索和认识。.项目资助发表核心论文3篇，待发表2篇。培养硕士生2名，其中1名已经取得硕士学位，1名在读。项目投入经费27万，支出20.4873万，各项支出与预算相符。剩余经费6.5127万元，计划用于本项目研究后续支出。