新型TiO2光催化无机-有机杂化超滤膜的制备及对水中典型复合微污染物去除行为和机理的研究

Aimed to overcome the disadvantages of individual photocatalysis and membrane technology, and combined with the previous exploration of photocatalytic separation membrane for humic acid (HA) removal in our lab, fabrication of novel TiO2 hybrid photocatalytic inorganic/organic ultrafiltration membrane and its removal and mechanism for typical trace multi-pollutant of HA and carbamazepine will be studied. Utilizing polyvinylidene fluoride as base membrane material, UV and visible light induced novel photocatalytic membranes will be fabricated by the technique of non-solvent induced phase separation. Novel membrane properties will be characterized using advanced characterization instruments, and their effects on the behavior of multi-pollutant removal will be investigated. Effects of HA properties and water environment on multi-pollutant removal behavior will be explored. In the view of the synergy of photocatalytic degradation and membrane separation, the interaction between pollutants and the photochemical property of HA, and combining the properties of TiO2 and membrane, and the analysis of degradation products, the mechanism of multi-pollutant removal and membrane fouling will be clarified and the membrane fouling model will be established. At the same time, the stability of the membrane will be investigated. Results will provide new solutions on how to remove the multi-pollutant in water, pave the way to future fundamental studies on novel TiO2 hybrid photocatalytic inorganic/organic membrane technology, provide theoretical guidance and practice basis for typical trace multi-pollutant removal processes. Therefore, this study is of significant importance to protect people's health.

针对光催化和膜分离自身技术的瓶颈，结合申请人前期关于光催化分离膜对腐殖酸（HA）去除的初步探索，拟制备新型TiO2光催化无机-有机杂化超滤膜，并研究其对水中典型复合微污染物（HA和卡马西平）的去除行为和机理。以聚偏氟乙烯为基膜材料，采用溶致相分离法制备紫外和可见光响应的新型光催化膜；利用现代分析技术表征该新型膜特性，考察它们对复合微污染物去除行为的影响；探讨HA特性和水质环境对复合微污染物去除行为的影响；从光催化降解和膜分离的协同作用、污染物之间的相互作用、HA的光化学特性等角度，结合对TiO2、膜特性和降解产物的分析，阐明复合微污染物去除和膜污染机理，建立污染模型；同时考察该类型膜的稳定性。研究结果将为水中复合污染物去除提供新思路，为该类TiO2光催化无机-有机杂化分离膜的进一步研究提供理论基础，对面向水中典型复合微污染物去除的应用过程提供理论指导和实践依据，对保障人民健康有着重要意义。

本研究针对光催化和膜技术单独应用于污染物去除时的瓶颈，制备新型纳米（二氧化钛，TiO2；氧化石墨烯-二氧化钛，GOT）光催化无机-有机杂化膜，并研究其对水中典型污染物的去除行为和机理。以聚偏氟乙烯（PVDF）为基膜材料，添加TiO2/GOT纳米颗粒，采用相转化法/相转化法+类涂覆技术/动态过滤法制备出可对紫外光响应的光催化杂化膜；利用现代分析技术表征膜的特性；考察各类杂化膜对水中典型微污染物的去除行为；研究溶液环境对污染物去除行为的影响；从光催化降解和膜分离的协同作用、污染物之间的相互作用等角度，结合对纳米光催化剂和膜特性的分析，阐明微污染物去除机理和膜污染机理；同时考察光催化膜的稳定性。主要结论如下：.（1）相比纯高分子膜，本研究制备的几种杂化膜对天然有机物（腐殖酸）、卡马西平、嗅味物质、磺胺嘧啶等典型污染物均具有更好的去除行为。该杂化膜同时具有对污染物的截留和光催化降解作用，有较高通量和截留率的trade-off，抗污染性能、抗抗菌性和自清洁性等优异性能。.（2）致孔剂种类，纳米光催化剂种类、在膜上的位置分布，铸膜液各组分的量，制膜条件均会影响杂化膜的特性和对污染物的去除行为。研究表明，相比共混膜和表面改性膜，表面负载有一层TiO2纳米颗粒的PVDF复合超滤膜(SaT-PPT膜)表现出更佳的膜性能，更佳的通量和截留率的trade-off，更高的对水中微污染物的去除、抗污染能力。.（3）在应用杂化膜时，溶液环境（污染物的种类和浓度、溶液pH、离子强度、Ca2+浓度）和操作条件（紫外光照强度等）也会影响污染物的去除行为。.总之，研究结果揭示了如何通过对添加剂配方、改性方法和运行条件的优化来有效提高光催化膜的特性和对污染物的去除性能，有效控制膜污染，并阐明了膜性能提高的机理。本研究对水中微污染物的去除提供了新的思路和方法，为新型杂化膜技术的进一步研究提供了理论基础，对面向水中典型污染物的去除过程提供了理论指导和实践依据，对保障人民健康有着重要的意义。