影响重金属生物有效性的湖泊沉积物中氮硫生物转化过程

酸挥发性硫化物（AVS）对沉积物中重金属化学活性浓度和生物毒性效应起着重要作用，对沉积物中驱动AVS生成的主控因素及其对AVS含量影响的研究有助于对金属的潜在毒性进行正确评价。沉积物中AVS主要来源于反硫化作用，但对此过程有重要调控作用的氮硫生物转化及生物功能群间的耦合作用尚不清楚。本研究采用分子生物学技术，结合微电极分析等微环境研究手段，从分子水平和微观尺度研究沉积物微环境中微生物功能群间（氮循环细菌与硫酸盐还原细菌）的相互作用对微环境和硫酸盐还原细菌活性的影响，阐明沉积物中生物因素对反硫化作用的调控能力，丰富对湖泊中氮硫元素循环及其对重金属生物可利用性影响的认识，为快速评估重金属的潜在毒性及与其他污染物的复合毒性提供理论基础，对湖泊的生态安全分析与评估具有重要意义，同时，也可为湖泊沉积物中重金属的固定化和生物修复提供理论基础和技术支撑。

太湖沉积物中竺山湾Cu、Ni和Zn的浓度最高，小梅口Cr和Pb浓度最高。薄膜梯度扩散技术（DGT）测得太湖沉积物Zn、Ni、Pb、Cu和Cd的生物可利用性浓度依次减小，SRB对沉积物中SO42转化为AVS起重要作用，但重金属的CDGT浓度和AVS含量之间并不存在显著相关，太湖重金属污染属于低生态风险。沉积物中硝酸盐浓度与AVS含量负相关，硝酸盐抑制SRB的反硫化作用。.从太湖沉积物中分离得到两株硫酸盐还原菌： Enterobacter sp.taihuN3和Desulfotomaculum sp.taihuN5。菌株Enterobacter sp.taihuN3可将硝酸盐还原成亚硝酸盐； Desulfotomaculum sp.taihuN5不能还原硝酸盐，在1 g/L的NaNO3中保持一定的硫酸盐还原代谢。SO42初始浓度在1.58 g/L范围内，菌株taihuN3的硫酸盐去除率为4275%，菌株taihuN5的硫酸盐去除率为8.279%，SO42初始浓度越大，SO42去除率越低。以乳酸作为唯一碳源，当C源/SO42 > 1时，菌株taihuN3能去除体系中90%以上的硫酸盐，taihuN5能去除95%以上的硫酸盐。.Enterobacter sp. taihuN3对As有高耐受性，但并不能以砷酸盐做电子受体呼吸生长，在还原SO42的同时，能将68.4% As（V）还原成As（III），但不能进行砷的甲基化。该菌株的砷还原酶基因（arsC）编码的氨基酸序列与Enterobacter cloacae subsp. cloacae ATCC 13047具有97%的同源性。Zn2+共存时，促进taihuN3的As（V）还原体系中总砷的去除，其机理是通过减少体系S2浓度抑制可溶性硫代亚砷酸盐的生成，使As2S3沉淀稳定，另一方面可能是在生成的纳米ZnS颗粒的过程中对As（III）和As（V）有吸附和包裹作用。.在沉积物中，蓝藻水华可以作为碳源，虽然在短期内促进了重金属的释放，但由于充足的C源有利于AVS的产生，可以对沉积物中的重金属起到固定作用。氨氧化细菌的活跃造成大量硝酸根的生成，在短期内抑制SRB活性，但硝化-反硝化细菌的耦合脱氮最终有利于AVS的生成和重金属在沉积物中的固定。易利用碳源和硝酸根浓度是影响沉积物中SRB活性和AVS生成的主要因素。