基于宏观量子隧穿效应的QDs/SAM/Au型高分辨率光寻址生化传感器的研究

针对传统硅基光寻址生化传感器分辨率低等问题，利用量子点与金电极间的宏观量子隧穿效应，采用自组装方法，通过绝缘的自组装材料将化学合成的量子点与金电极结合，研制出QDs/SAM/Au型光寻址生化传感器。重点研究不同量子点、自组装材料及方式对宏观量子隧穿的影响，提出相关的理论模型；搭建光电化学测量系统，给出优化的制备工艺与测量条件；以此模型和实验结果为基础，将QDs/SAM/Au芯片拓展为新型光寻址生化传感器系统：可高密度测量溶液中生化量的二维浓度分布；可自组装不同材料或不同表面修饰的量子点，通过光寻址不同的敏感单元，构成多通道生化传感系统。所研制的光寻址传感器不仅具有无需标记、多通道测量、实时动态测量、集成度高、小型灵活等特点，而且与传统硅基光寻址生化传感器相比，具有分辨率和灵敏度更高、检测范围更宽和检测对象更广等优势。其研究结果可用于基因测序、药物开发、食品安全等领域。

硅基光寻址传感器具有测量速度快，灵敏度高，无需标记，多通道检测等优点，因此得到广泛的应用。但由于硅片在光源激发后，电子空穴对会四处扩散，因此降低了光寻址传感器的分辨率。为了克服硅基光寻址分辨率低的缺点，我们提出利用离散的半导体纳米颗粒（量子点）与电极之间的隧穿效应制成新型的具有高分辨率的QDs/SAM/Au型光寻址生化传感器。本项目在三年间的研究内容包括：（1）综述研究。通过综述研究，明确研究方向。以300多篇文献为基础，发表SCI综述一篇；（2）模型研究。推导出物理与数学传感模型，用于指导实验结果。并通过模型对实验数据进行提取，提高测量精度。在物理化学学报上发表关于模型的SCI文章一篇；（3）芯片制作方法。确定了芯片制作方式并针对输出漂移进行了改进，研制出了一套成熟的光寻址芯片制作流程。部分研究结果发表在ACS Nano的文章里；（4）光寻址测量系统的搭建。测量系统包括光电化学测量系统硬件与软件的搭建，光寻址硬件平台的搭建。自行编写了光电化学测量软件一套，专门用于锁相放大器和电位仪的控制与读取。相关软件编写内容发表在南开大学学报上；（5）系统性能测量。首先结合研制的芯片以及搭建的测量系统，对不同的量子点，不同的条件，进行了测量条件的筛选，确定了最佳的测量环境。其次，使用不同的方法对芯片的分辨率进行了测量，验证了该系统在分辨率上的优越性；（6）系统应用。首先使用多种量子点（如异质量子点CdS-FePt，掺杂量子点Mn-ZnSe及Cu-ZnSe等）制成的芯片对多种生化量进行了针对性测量。其次，通过寻址，对H2O2的浓度分布进行测量；最后，进行了多通道测量，同时检测了生物素与亲和素两种生化量。结果证明了该系统在多通道生化检测上的可信性与优势。发表SCI文章3篇。（7）生物芯片的研制。尝试将所研制芯片与微流控系统相结合，构成完整的生物芯片。实验结果发表在Electronics Letters上。通过三年的努力，共发表文章14篇，其中SCI收录的文章7篇，影响因子4以上的高水平文章三篇。研制出一套芯片制作流程，编写了光电化学测量软件一件，培养了多名硕士研究生与博士研究生，晋升副教授一名，在ChinaNano 2011大会上做了口头报告一次。在相关领域与国外及国内多个研究小组保持良好的科研合作关系。研究结果为光电化学型纳米传感器的研究以及光寻址生化传感器的研究提供了新的思路。