石墨烯量子点的可控制备及其荧光成像应用研究

Due to their unique quantum confinement effects, interface and edge structures, aqueous solubility and photoluminescence stablity, graphene quantum dots have received great attention recently.This research will focus on controlled synthesis and structure-property characterizations of graphene quantum dots and nitrogen-doped graphene quantum dots and their applications in biomedical fluorescence imaging. The aims of the research are to develop a novel method for the synthesis of graphene quantum dots and nitrogen-doped graphene quantum dots with controlled morphology, dimension, and energy band gaps; study their photoluminescence mechanisms; improve their luminescence quantum efficieny; and investigate their potential applications in biomedical fluorescence imaging. Therefore, the conduct of this project will broaden potential applications of graphene quantum dots in biomedical imaging, fuel cells, and biosensors as well as provide theoretical and experimental supports for the development of novel fluorescence imaging materials and technology.

石墨烯量子点因其独特的量子局限效应、界面效应、良好的水溶性及稳定的光致发光性能而引起人们的高度关注。本项目将以石墨烯量子点和氮掺杂石墨烯量子点的可控制备、结构与性能表征及其在生物医学荧光成像中的应用为研究对象，发展一种形貌、尺寸及能带可控的石墨烯量子点及氮掺杂石墨烯量子点的制备方法，探索石墨烯量子点的光致发光机理，提高荧光量子产率,进而探查石墨烯量子点在生物医学荧光成像中的应用。该项目的研究将扩展石墨烯量子点在生物医学成像、燃料电池、生物传感器件等领域的广泛应用，为开发新型荧光成像材料和新技术提供理论依据和实验基础。

石墨烯量子点(GQDs)是一种综合了石墨烯及量子点优异性能的准零维碳纳米材料，量子局限效应显著，具有许多独特的物理化学性质，在生物、医学、材料、新型半导体器件等领域具有重要的应用前景。然而，低荧光量子产率、不可控形状、尺寸及能带等问题制约着其进一步的广泛应用。. 本项目探索了不同方法制备GQDs和掺杂GQDs，从而调控GQDs的光学性能，实现其细胞荧光成像和抗癌药物靶向传输的双功能性，并结合实验数据进行理论模拟揭示GQDs的荧光机理。在Sensors and Actuators B、Nanoscale、Carbon、New J. Chem.等期刊发表SCI/EI收录学术论文24篇。. （1）采用“自上而下”的方法，即以氧化石墨为原料，对其进行高温裂解，然后进一步硝酸氧化制备GQDs。该制备方法简单易行，产量高，且GQDs具有均匀的尺寸和形貌。同时，采用聚乙二醇钝化的方式进一步提高其荧光量子产率。. （2）分别以三聚氰胺、二苄基二硫、三苯基磷和硼酸为氮源、硫源、磷源和硼源，制备了4种元素掺杂（N，S，P，B）的GQDs，进一步提高了GQDs的量子产率。研究发现，元素掺杂对GQDs荧光性质的影响是由其对GQDs的结构缺陷、表面官能团、碳原子与邻近碳原子、氧原子以及掺杂原子的键接方式的改变而导致的。. （3）采用含时密度泛函理论研究了GQDs上的含氧基团(-COOH, -COC-,–OH, -CHO和-OCH3)和异质原子(B，N，P，S)的掺杂模式对GQDs的光学性能和电子结构的影响，为可控合成具有所需荧光性能GQDs提供理论依据并指导实验设计。. （4）在系统评价GQDs生物毒性的基础上，将其应用于细胞成像及抗癌药物盐酸阿霉素的靶向传输，探索了GQDs作为荧光纳米载体的可行性。. （5）对g-C3N4量子点的制备及其在细胞成像及药物传输中的应用、二硫化钼量子点的制备及细胞成像、石墨烯等其它碳材料的光学性能和成像模拟等方面开展了系统的研究，进一步拓展了项目的研究范围。. 本项目的研究探查了GQDs在生物医学成像、药物靶向传输等领域的广泛应用，为开发新型荧光成像材料和新技术提供理论依据和实验基础。