介孔碳纳米材料的合成与应用

Carbon nanomaterials are a large class of new materials, and have great potential applications in advanced electrodes for energy conversion and storage, catalysis and nanomedicinal therapy. Porous carbon nanomaterials, especially mesoporous carbon nanomaterials endow traditional carbon nanomaterials with new use values. In the presence of mesopores, carbon nanomaterials are greatly improved in many fields, such as the specific surface area, effective utilization, applications in energy storage and petroleum catalysis. However, mesoporous carbons nanomaterials are generally fabricated by a hard-templating approach, which comes with a series of deficiencies, such as low degree of graphitization, high cost, complex synthesis processes and low utilization rate of raw materials. These deficiencies limit the application and promotion of mesoporous carbon nanomaterials. On the consideration of the preparation methods for mesoporous silica, we are planning to develop new low cost strategies to directly synthesize carbon nanomaterials with certain mesoporous structure. Meanwhile we will investigate the formation mechanisms and the relationship of the pore structures and properties of the obtained functionalized mesoporous materials. Thus, in this project we will not only focus on the synthesis of mesoporous carbon nanomaterials but also provide some references and guidances to their practical applications in energy conversion and storage, catalysis and nanomedicinal therapy.

碳纳米材料代表着一大类新兴材料，在能源、催化、医药等方面拥有巨大的应用潜力。多孔碳纳米材料，尤其是介孔碳纳米材料，赋予碳纳米材料更大的活力。介孔的引入很大程度上增加了材料的比表面积，提高了材料的有效利用率，进一步拓展了碳纳米材料在能量存储、石油催化等方面的应用范围。然而，当前大多数报道的介孔碳纳米材料都以硬模板法制备，存在着石墨化程度低、成本昂贵、步骤复杂、原料利用率低的不足，限制了介孔碳纳米材料的应用推广。我们希望在借鉴合成介孔二氧化硅材料的方法基础上，发展更低成本直接合成具有特定介孔结构碳纳米材料的新策略，深刻探索其生成机理，并且研究孔结构与性质之间的关系。研究计划以介孔碳纳米材料的合成为主，同时开发介孔碳纳米材料在能量转化与存储、石油化工以及医药方面的应用。

能源科学已经成为推动国民经济可持续发展的重要科学支柱。介孔材料做为纳米材料的一个重要领域，由于其良好的孔结构和高表面积所带来的优良的催化、吸附、功能化等能力，已被应用在化学、材料、生物、物理等不同领域，并迅速发展成为跨学科的研究热点之一。介孔碳纳米材料由于其优异的导电、导热性能，以及良好的稳定性在催化、吸附、能源存储与转换方面有着巨大的潜力。本项目针对当前热点研究问题，在实现了新型介孔碳材料制备与应用的工作基础上，对多孔聚合物以及金属与介孔碳复合材料的合成与应用开展了深入的研究，并取得了一定进展。1、我们选取了高氮含量的2，6-二氨基吡啶作为单体，设计合成了一系列的高氮掺杂的介孔碳材料。开发了简单、快速的合成方法，实现了材料粒径与孔结构的调控以及产物的大规模制备。2、多孔聚合物由于具有表面积大，骨架密度低，物理化学性质稳定和合成多样性等优点。更重要的是介孔聚合物克服了微孔聚合物对大分子的传输和扩散限制，具有十分重大的应用价值。并且其孔径的限域作用和掺杂的氮元素有利于进一步稳定催化剂，实现催化剂的均匀担载。3、金属与介孔碳复合材料解决了粒子易于团聚，以及过渡金属导电性差的问题。同时，这也是提高催化活性和稳定性的一种强有力的方法。4、本项目开发了多种介孔金属氧化物的合成策略，如，聚合物导向自组装方法，无溶剂自组装策略，配位/鳌合诱导协同自组装策略，实现了介孔金属氧化物晶型、结晶度、孔径及比表面积的可控调节。5、本项目将合成的介孔高熵氧化物Co0.2Ni0.2Cu0.2Mg0.2Zn0.2O做为苯甲醇无溶剂氧化的非均相催化剂，其能够在短时间内实现高达98%的转化率，是目前对该反应催化效果最好的催化剂之一。6、通过设计相转移方法，成功合成了Au25/Au144@mCeO2催化剂，在界面效应和空间限域的共同作用下，Au簇牢固地嵌在载体孔壁中，并在催化氧化反应中展现极好的催化性能。