水中天然有机质对碳纳米管分散稳定性的影响及作用机制

碳纳米管在水中的分散稳定性直接影响着碳纳米管及共存污染物的环境行为。现有研究表明天然有机质对碳纳米管在水中的分散稳定性有显著影响。目前关于碳纳米管在水中的分散稳定性研究基本以"碳纳米管-水溶液"经超声处理后的均匀分散体系为对象，关于碳纳米管在更接近实际水环境的多分散体系中的稳定性研究基本未见报道。本项目以碳纳米管在水中的多分散体系为研究对象，以天然有机质对水中碳纳米管的分散稳定效应为突破口，通过调控"碳纳米颗粒-天然有机质-水溶液组成"的组合，特别是把碳纳米管在水溶液中的行为与其基本组成结构单元-富勒烯和石墨的水环境行为进行比较，系统研究碳纳米颗粒本身的结构特征、天然有机质的理化性质和水溶液化学对悬浮液体系中碳纳米管分散稳定性的影响，厘清影响碳纳米管在水中分散稳定性的主要因素，阐明水中天然有机质影响碳纳米管分散稳定性的作用机制，为预测碳纳米管的环境行为和环境影响评价提供理论基础。

碳纳米管因管壁间存在的范德华力总是倾向于聚集成团块或颗粒。在实际水体中，分散的纳米颗粒和大的聚集体共存。天然有机质除了可以吸附在碳纳米管表面通过静电排斥和位阻效应稳定胶态颗粒外，也可能通过架桥作用使胶态颗粒絮凝沉降。迄今为止有关天然有机质稳定碳纳米管的研究仅以上清液为研究对象，这一实验设计规避了多分散颗粒的测量困难问题，但是不能有效反映碳纳米管在天然水体中的聚集沉降行为。本项目以具有不同尺寸和表面化学性质的单壁和多壁碳纳米管为研究主体，并以富勒烯和石墨为参照物，研究了碳基纳米颗粒在不同成分水溶液（添加不同来源和浓度的天然有机质、改变溶液pH和离子强度）和三种天然水体中的聚集沉降热力学和动力学行为，着重考察了天然有机质对水中以多分散状态存在的碳纳米管分散稳定性的影响，构建了碳纳米管聚集体粒度大小和粒度分布的检测方法，阐明了水中天然有机质影响碳纳米管分散稳定性的作用机制，建立了定量描述碳纳米管在水体中聚集沉降行为的数学模型，为更好地理解碳纳米管在天然水体中的迁移转化行为以及碳基纳米材料的环境影响评估提供了基础理论指导。经过三年的努力，我们超额完成了预期目标。通过该课题的实施，已培养出硕士生2名，博士生1名。他们在课题的开展中得到了良好的训练，获得了不少科研经验，也取得了一些科研成果。已正式发表SCI论文5篇，其中1篇为JES most downloaded paper，被SCI刊物接受论文1篇，发表中文核心论文1篇。该项目的研究成果已申请国家发明专利2项，获授权实用新型专利1项。