水体重金属在螯合秸秆纤维超微结构中的吸附机制研究

Chelate straw fiber with amidoxime groups has a good application prospect in the heavy metal pollution from aqueous solution, and its efficient adsorption properties are closely related to characteristics of the fiber ultrastructure. In order to reveal their relationship, grafted corn straw fiber will be firstly modified into the chelated material using the amidoxime methods. And then the driving factors of adsorption-process, adsorption-model and dynamic characteristics will be analyzed, while SEM, FT-IR, XRD and 13C-NMR will be used to characterize the material properties; Further, the advanced techniques, such as STM, FTIR-MSP and the Raman scattering spectra, will be used to study the ultrastructural changes, composition, distribution and changes of groups, as well as the affected backbone and side chain. Finally, both changes of ultrastructure in adsorption process, and the inner relation between the structure characteristics and adsorption behavior would be clarified in details. Therefore, the adsorption mechanism between materials and cadmium ions would be explained better, to deep the understanding of people about the principle of the removal of heavy metal pollutants onto straw material. Meanwhile, the theoretical support for water heavy metal pollution treatment technology would be provided more efficiently.

偕胺肟基螯合秸秆纤维在水体重金属污染事故中具有很好的应用前景，其高效吸附性能与纤维的超微结构特征密切相关。为了揭示这两者之间的联系，本项目在接枝化玉米秸秆纤维的基础上，进行偕胺肟化螯合改性成为吸附材料；一方面，分析材料吸附过程中的吸附驱动力、吸附作用模型和动力学特性，并利用SEM、FT-IR、XRD和13C-NMR初步表征材料形貌性能；另一方面，采用先进的STM、FTIR-MSP和显微拉曼光谱表征技术，重点研究材料的超微结构变化、结构中的基团组成、分布和变化，以及骨架和侧链受影响的情况。结合两方面的研究，阐述吸附材料超微结构在吸附过程中的性能变化，解译结构特性与吸附行为之间的内在联系。以期能深入地阐明吸附材料与重金属镉离子之间的吸附机理，来深化人们对秸秆材料去除水中重金属污染物原理的认识，并为构建更高效的水体重金属污染事故处理技术提供理论支撑。

偕胺肟基螯合秸秆纤维在水体重金属污染事故中具有很好的应用前景，其高效吸附性能与纤维的超微结构特征密切相关。研究团队在前期的研究基础上，进一步通过碱处理、醚化（或接枝化）、胺化交联以及螯合改性，制备出偕胺肟基螯合秸秆纤维材料；并采用SEM-EDS、BET、FTIR、XRD、XPS、13C-NMR、STM等表征分析材料的结构；同时，利用批模式和吸附柱测试材料对水体镉离子的吸附性能，探讨吸附过程中的吸附驱动力、吸附作用模型和动力学特性；结合表征和性能测试结果，阐述偕胺肟基螯合秸秆纤维的吸附机理。而且，运用material studio的Dmol3和Forcite plus模块理论计算偕胺肟基螯合秸秆纤维的吸附结构和确定其主要吸附功能的基团位置，从而定量描述材料的吸附机理。批模式测试表明偕胺肟基螯合秸秆纤维具备对水体镉离子良好的吸附容量，如：在pH5时，理论吸附容量可达134.13mg g-1，而且受到水体pH的影响较小；吸附等温模型基本上既符合Langmuir模型，又符合Freundlich模型。吸附柱测试表明偕胺肟基螯合秸秆纤维是可实际应用的优良材料；BDST模型更为准确地预测不同操作条件下Cd离子在材料的穿透特性，模拟其动态吸附的过程。各种表征分析的结论表明：偕胺肟基螯合秸秆纤维结构中偕胺肟基和胺基可与镉离子发生配位络合作用。通过理论化学的计算，研究团队还量化地确定了偕胺肟基螯合秸秆纤维的吸附结构为2662型。在这个结构中，偕胺肟基团吸附Cd离子的概率比胺基大；而偕胺肟基上的胺基又比其羟基吸附贡献大。此外，在偕胺肟基螯合秸秆纤维的基础上，还研制出硫基螯合秸秆纤维、羧基螯合秸秆纤维、膦酸基螯合秸秆纤维以及复合金属氧化物负载玉米芯纤维。这些材料均体现出对水体镉离子或磺胺类抗生素分子有着良好的吸附性能：硫基、羧基螯合秸秆纤维和复合金属氧化物负载玉米芯纤维的最大理论吸附量是 54.71、47.17 和40.70 mg g-1。膦酸基螯合秸秆纤维对两种磺胺类抗生素的最大理论吸附量分别是：磺胺嘧啶（SDZ）0.217 mg g-1和磺胺甲噁唑（SMZ）0.283 mg g-1。同时，它们的吸附机理也被很好地论证。