微电场激发硫酸盐还原菌共去除铊、硫机理研究

Sulfate and thallium (Tl) bearing wastewater produced by mining and utilizing activities of Tl bearing mineral resources poses serious threats to the aquatic ecosystem. We have previously isolated Tl-tolerance sulfate reducing bacteria (SRB) that are able to simultaneously removing sulfate and Tl from Tl bearing mine wastewater under the condition of existing external micro-electric field. This project proposes to construct a system of micro-electric field stimulated SRB for co-removing sulfate and Tl from sulfate rich and Tl bearing wastewater from with the aspect of SRB electrocatalysis. The behavioral characteristics of sulfate reducing bacteria under micro-electric field will be investigated. The mechanism of electron immigration, distribution and utilization will be revealed by investigating the migratory pathway of the electron from the electrode to the bacteria, analyzing the key components which influence the electron migration and quantitatively analyzing approaches of electronic distribution and utilization via analyzing the effects of different influences on the electrons distribution between contaminants and products. The reaction characteristics of Tl and sulfate in the system will be analyzed through investigating the removal capacity, distribution and morphology of Tl and sulfur of the system. The co-removal mechanism of Tl and sulfate can be illustrated from the cell and subcellular level, and the adjusting parameters of the system will be optimized. The project aims to provide theoretical basis of the micro-electric field stimulated SRB system and its strategy of optimized regulation for treating sulfate-rich and Tl-bearing wastewater. The project might deepen the understanding of the co-removal of thallium and sulfate by micro-electric field stimulated electroactive microbial and expand the application of microbial electrocatalytic technology.

含铊矿产资源开采和利用过程带来的铊和硫酸盐对水生态环境构成严重威胁。本项目前期研究表明，在外电场作用下耐铊硫酸盐还原菌可去除矿山废水中硫酸盐和铊。本项目从微生物电催化角度出发，构建微电场激发硫酸盐还原菌系统处理富硫酸盐含铊废水。考察微电场作用下硫酸盐还原菌的行为特征；通过分析电极电子迁入硫酸盐还原菌途径和影响电子迁入的关键成分，定量化解析不同影响因素下电极电子在污染物和产物间分配利用状况，揭示电子迁入、分配利用机制；考察微电场激发硫酸盐还原菌共去除铊和硫酸盐能力和系统中铊、硫分布及形态，分析系统中铊和硫酸盐反应特征；从细胞和亚细胞水平阐明系统铊、硫共去除机制，并获取系统优化调控参数。本项目旨在为处理富硫酸盐含铊废水的微电场激发硫酸盐还原菌系统及其优化调控策略提供理论依据，深化电场作用下电活性微生物共去除硫酸盐和重金属的认识，拓展微生物电催化技术应用途径。

含铊矿产资源开采和利用过程带来的铊和硫酸盐对水生态环境构成严重威胁。本项目在以前筛选出耐铊硫酸盐还原菌的基础上开展微电场激发硫酸盐还原菌系统处理富硫酸盐含铊等重金属废水研究。研究发现系统内优势菌的异化亚硫酸盐还原酶（dsrAB）基因与伸长的Desulfobulbus物种高度相关，硫酸盐还原为亚硫酸盐可能是系统反应的限制性步骤。优势菌株具有不同的官能团，包括羟基、羧基、酰胺和磷酸盐, 35℃和初始pH值为7.0的条件是其最佳生长条件，优势菌能够同时去除Tl（I）和SO42-，去除效率分别达到99.60%和89.80%。研究表明，微电场激发硫酸盐还原菌系统对重金属具有较好的处理效果，微电解系统硫酸盐还原菌对类金属锑具有较好的处理效果，99.28%的锑被还原，阴极硫酸盐被还原达到97.5%，MeS沉淀效率主要取决于硫酸盐生物还原所产生的硫化物浓度，定量化解析发现从电极接受到的电子主要在氧化态重金属和氢气之间分配，添加锑前产氢速率分别为1.25±0.06（BY7）和1.36±0.02 g.m-3.d-1（SR10），添加锑后产氢速率分别为0.893±0.03和0.981±0.02 g.m-3.d-1，系统最大功率密度为1683.2±38.2 mW/m3，细胞和亚细胞水平表明，硫化铊沉淀是硫酸盐还原优势菌处理含铊废水过程中铊污染去除的重要机制。本项目同时对影响系统性能关键因素阴极进行了更为深入的研究，研究发现热解生物碳、Co/N/C-900、Ag/Fe-N-C-2:1等材料富含石墨和吡啶氮，多种碳和非贵金属协同作用等，使得其具有出色的电化学活性区域，可有效提升电子转移效率、通过四电子途径实现较好的氧还原反应过程，改性材料对硫酸盐还原菌具有一定的保护作用，也能促进电子传递与分配。为更有效地处理复杂环境下铊污染环境，本研究通过合成用磁铁矿吸附、使用过硫酸亚铁类芬顿系统和构建氢氧化物沉淀、芬顿氧化和硫化物沉淀组合的方式，研究高浓度下含铊污染去除并获得较好的处理效果。本项目研究成果可为处理富硫酸盐含铊或氧化态重金属废水的微电场激发硫酸盐还原菌系统及其优化调控策略提供理论依据，深化电场作用下电活性微生物共去除硫酸盐和重金属的认识，拓展微生物电催化技术应用途径。