基于强场THz泵浦-宽频THz探测的VO2相变机制研究

As a prototypical material in strongly correlated electron systems, vanadium dioxide(VO2) and the mechanism in its insulator-metal transition(IMT) have been a focus of research in condensed matter systems. However, there is no specific conclusion about the IMT mechanism of VO2 because of the limitation of experimental setups and research methods in the past. In this project, we will use the time-resolved high-field terahertz (THz) pump-broadband THz probe measurements based on the CTFEL platform in China Academy of Engineering Physics. Based on the features and advantages of high-field, narrow-frequency THz transient excitation and sub-ps time-resolved broadband THz detection, we’ll utilize the narrow-frequency high-field THz to pump and the time-resolved broadband THz to monitor the phase transition in pristine VO2 and tungsten (W) doping VO2 thin films. By the time-resolved high-field THz pump-broadband THz probe measurements at near a coherent phonon oscillation of VO2, we can obtain different carrier density, carrier scattering time and other physical parameters due to the different crystal structures, electronic structures, and band structures between the pristine VO2 and W-doping VO2 thin films. Further, we’ll investigate the ultrafast dynamics of structural transition and electronic transition in pristine VO2 and W-doping VO2 thin films and analysis the interaction between THz wave and VO2 so that revealing the phase transition mechanism of VO2.

二氧化钒（VO2）作为典型的强电子关联体系材料，其绝缘体-金属相变机制一直是凝聚态物理的前沿研究领域。由于所采用的实验装置和研究方法不同，其相变机制至今未得出明确结论。本项目在基于中国工程物理研究院高平均功率太赫兹自由电子激光装置（CTFEL）搭建出的具有时间分辨的强场THz泵浦-宽频THz探测系统上，利用其可实现强场、窄频THz瞬时激发和亚ps时间分辨的宽频THz探测的优势，对具有不同晶格畸变、不同电子结构和能带结构的纯VO2薄膜和不同W掺杂比例VO2薄膜，进行强场THz泵浦和时间分辨的宽频THz探测。得到不同VO2薄膜相变过程中的太赫兹电导率与时间关系，拟合其载流子浓度、载流子散射时间等物理参数，结合其局域空间结构和电子结构特征，研究不同VO2薄膜的超快电子转变和结构转变动力学过程，分析相干强太赫兹波与VO2的相互作用，推动VO2相变机制的研究。

二氧化钒（VO2）是一种典型的相变氧化物材料，其在温度、电场、光、压力或共同作用激发的独特可逆绝缘体-金属相变不仅在智能玻璃、超快开关、可重构器件方面具有潜在的应用价值，其绝缘体-金属相变也是凝聚态物理领域中强关联体系最有趣的物理现象之一。基于以上研究背景，研究和探索VO2其皮秒量级的超快相变特性及绝缘体-金属相变机制成为近年来科研的热点。本项目基于CTFEL装置平台辐射的单色可调谐太赫兹光搭建出的具有超快时间分辨的强场THz泵浦-宽频THz探测系统，并基于超快THz泵浦探测系统研究VO2薄膜和W掺杂的VO2薄膜的相变特性。首先，本项目采用磁控溅射法制备VO2薄膜和不同W掺杂比例的VO2薄膜，并通过工艺参数优化制备得到的纯VO2薄膜具有4个数量级以上的电阻变化特性。其次，基于全光纤宽频THz时域光谱系统研究VO2薄膜其绝缘体-金属相变对THz波段的传输特性，结果表明相变对THz电场调制幅度达78%，其在金属相的THz电导率高达1600 S/cm。利用宽波段（30 cm-1-8000 cm-1）的傅里叶光谱仪确认VO2薄膜及W掺杂VO2薄膜在50 cm-1到300 cm-1之间的透过特性，结果表明纯VO2薄膜在5.7 THz和7.6 THz处具有共振吸收频率，而对于W掺杂VO2薄膜，其在7.6THz以下波段具有宽带特性而没有明显的声子吸收峰出现。本项目采用了同样具有时间分辨的超快光泵浦宽带THz探测系统来研究不同VO2薄膜在ps时间分辨下的绝缘体到金属相变过程，通过宽带THz光谱提取了不同能量密度下的光激发THz电导率光谱，采用Drude-Smith模型拟合了相关的载流子参数。从拟合结果来看，随着泵浦光密度增加，光致相变引起的载流子浓度增加，而散射时间随着泵浦光密度增加而减小。不同能量密度下的超快动力学曲线则揭示了随VO2薄膜在纳秒时间尺度内观察到了相变回复现象，该过程与材料微观形貌的均匀性有关。这些结果不仅为VO2薄膜相变在高效THz动态调控器件的应用提供支撑，同时也在超快THz泵浦探测手段下对VO2薄膜的超快绝缘体-金属相变特性及对THz波的动态响应有了更加深刻的认识。