大尺度有机半导体材料电荷输运性质的分子动力学量子时域模拟

Organic semiconductors are currently hot topics of condensed matter physics, information technology, and material physics and energy science because of their rich functionality in electricity, optics and magnetism. Mechanism of charge transport in organic semiconductors is an interesting research field both in theories and experiments, and it is the important factor that affects the electrical and optical properties of organic devices. A new quantum time-domain simulation algorithm will be constructed and also will be used to simulate the charge transport in large-scale organic semiconductors. The new algorithm will be implemented in a parallel program which can deliver a thousand times speedup in quantum molecular dynamics by using massive computers. The carrier dynamic properties in organic semiconductors that contain 1000-10000 atoms will be simulated at a first-principles level for a long time to picoseconds or even nanoseconds. The research field will include: charge transport simulation and evolution of carriers in quasi-periodic and disordered large scale organic semiconductors, polaron effects in the system, mechanism of charge transport and mobility simulation in organic semiconductors, et al. The resulting program can be used to study carrier dynamics, which will be relevant to energy science like solar cells, solid-state lighting, and photo-electron chemistry. This will open up a new high efficiency research line in large-scale organic semiconductors and organic devices at a first-principles level.

有机半导体材料以其丰富的电学、光学和磁学性质使其成为当前凝聚态物理及信息科学技术、材料物理、能源技术的研究热点。有机半导体材料中的电荷输运过程是影响器件光电等性能的关键因素，是有机材料理论与实验研究的重点之一。本项目将建立高效的量子时域模拟算法在第一性原理精度上研究大尺度有机半导体材料的电荷输运特性。将采用并行计算来大幅度提高计算效率，从而在短时间内实现对1000-10000个原子的大尺度有机半导体材料皮秒甚至纳米量级的非绝热动力学从头算模拟，藉此揭示其电荷输运机制。研究内容包括精确和高效地模拟大尺度准周期及无序有机半导体材料载流子态的动力学过程，讨论体系中的极化子效应，探讨有机半导体材料的电荷输运机制并讨论影响材料迁移率的因素等。这些研究将发展一个研究大尺度有机半导体材料电荷输运性质的新方法，其动力学过程的量子时域模拟对新能源技术如太阳能电池，固态发光，光电化学等的研究具有重要意义。

有机半导体材料以其丰富的电学、光学和磁学性质使其成为当前凝聚态物理及信息科学技术、材料物理、能源技术的研究热点。有机半导体材料中的电荷输运过程是影响器件光电等性能的关键因素，是有机材料理论与实验研究的重点之一。有机半导体内载流子动力学过程的量子时域模拟对新能源技术如太阳能电池，固态发光，光电化学等的研究具有重要意义。通过本项目我们建立了高效的量子时域模拟算法在第一性原理精度上研究了大尺度有机半导体材料的电荷输运特性。在含时哈密顿中采用插入既定时间步长来提高有效模拟时长减少计算机时，同时用经典力场描述原子核运动，用非自洽电荷片段拼接方法处理体系哈密顿，在以上方法基础上我们采用并行计算来大幅度提高计算效率，从而在短时间内实现了大尺度有机半导体材料皮秒甚至纳米量级的非绝热动力学从头算模拟，藉此揭示其电荷输运机制。我们精确和高效地模拟了大尺度准周期及无序有机半导体材料载流子态的动力学过程，讨论了其内的电荷输运机制并讨论影响材料迁移率的因素等。研究发现，热起伏会导致有机半导体材料产生动力学无序，因此其内会出现局域态，这些局域态的反交叉效应导致了电荷输运的产生。通过本项目我们提出了一种研究大尺度有机半导体材料电荷输运性质的新方法，丰富了有机半导体中载流子量子输运的动力学理论，对有机半导体材料及有机器件的研制与开发起到理论参考。在本项目支持下，我们同时还开展了二维材料吸附有机分子的电子结构及电输运性质的研究，并对部分二维材料及以其为基础构成的低维器件的电荷转移、自旋极化及其光学性质进行了初步讨论。另一方面，我们也对部分二维六方晶格中考虑自旋轨道耦合后过渡金属掺杂或吸附导致的电子结构变化及能谷性质做了初步探讨。