微通道中相间质量和热量传递对介孔材料凝胶过程的影响规律

以溶胶－凝胶过程为基础，提出了在微通道中通过微分散形成油包水型乳液并利用pH诱导和甲基丙烯酰胺聚合反应使溶胶快速凝胶制备介孔二氧化硅微球的新方法，制备得到的微球单分散性好，粒径非常均一，具有微米级大孔和纳米级介孔，比表面积大，传递阻力小，可用作反应和分离材料的载体。实验中以含有二氧化硅溶胶粒子、甲基丙烯酰胺单体和引发剂过硫酸铵的盐酸水溶液为分散相，以温度为75度、含三辛胺的液体石蜡为连续相，在微通道中通过错流剪切形成单分散油包水型乳液，三辛胺萃取盐酸改变pH诱导溶胶粒子生长，同时有机相向水相的传热引发聚合反应将亚微米级凝胶粒子粘结生成微球。因此微通道内的传热和传质速率是控制凝胶过程和孔结构的关键。本项目旨在通过研究微通道中油水两相间的质量传递和热量传递对孔结构的影响规律，建立起传递特性和孔结构的定量关系。丰富介孔二氧化硅微球的制备方法和理论，探索传递对材料制备的影响规律。

在基金面上项目的支持下，开展了微通道中相间质量和热量传递对介孔材料凝胶过程影响规律的研究。取得了以下创新性结果：.1）以同轴环管为分散元件，通过控制表面活性剂凝胶温度、三辛胺浓度、连续相粘度等参数调控了SiO2微球的直径、孔容和平均孔径，制备的微球单分散性好，直径在100微米到500微米之间可调，具有20nm左右的介孔和微米级的大孔，微球的内外表面不均一，凝胶时间短则外表面致密，内部疏松。凝胶时间长，内外结构趋向一致，文章发表在Ind & Eng. Chem. Res.2010，49：4162-4168和《化工学报》上。文章他引5次。.2）制备得到的具有双重孔结构的二氧化硅粉微球固定化脂肪酶和青霉素酰化酶的效率高，稳定性好，展示了良好的应用前景。文章发表在Bioresource Technology2010,101:3830-3837；Bioresource Technology 2010,101：7211-7217；Bioresource Technology 2011,102:529-535；Bioresource Technology,2010,101:7231-7238.文章他引达到40余次。.3）以T型剪切为分散模式，以微孔膜作为分散元件，以CO2和NaAlO2为反应体系，在微通道中制备得到了比表面积大的多孔氢氧化铝凝胶。文章发表在Ind &Eng. Chem. Res.2011，50：3889-3894.以硫酸锌和碳酸氢铵水溶液为反应体系，在微通道中合成了纳米ZnO颗粒并与水热结合制备了直径为10微米左右的氧化锌微球，文章发表在Ind &Eng. Chem. Res.2011，50：13355-13361和Powder Technology，2010,202:130-136.这2篇文章他引14次。.3年来，在本项目支持下共发表SCI收录论文12篇，其中影响因子大于4.0有5篇，Langmuir 期刊1篇，Bioresource Technology期刊4篇，SCI收录论文他引60余次。这些成果作为“多相微尺度流动及其传递和反应性能”项目的组成部分，获得2011年教育部自然科学二等奖（本人排第4），我本人2011年也入选了教育部新世纪优秀人才支持计划。