相分布模式对电可调微波复合陶瓷介电响应机制的调控研究

Based on extensive application of dielectric tunable microwave ceramics in GPS, W-LAN and advanced higher frequency radar, the composite ceramics with appropriate dielectric permittivity, low dielectric loss tangent, high dielectric tunability and good temperature stability are needed urgently. Therefore, we put forward using BaxSr1-xTiO3 as basic material, by doping and/or composite effect to optimize the properties of materials. And also study the dielectric response mechanism with spectrum methods. The main research content as follows: the BaxSr1-xTiO3-based tunable microwave ceramics material with appropriate dielectric permittivity, low dielectric loss tangent, high dielectric tunability and good temperature stability simultaneously by doping various ions or introducing low-permittivtiy microwave dielectrics will be developed; the effects and mechansim of phase distribution modes on structure and dielectric properties for selected ferroelectric-dielectric composite ceramic will be investigated systematacially; the relationship between change of microstructure and dielectric properties will be studied. To explore the impaction of interface structure on the tunability of composite ceramics, the influence to dielectric properties induced by oxygen octahedral disortion and change of bond-length and bond-angle under effect of external electric field will be researched by Raman and Infrared spectroscopy. Get the mechanism for the dielectric relaxation of the ferroelectric and the polarization response of the dielectric.

基于介电可调微波陶瓷在全球定位系统、无线局域网以及更高频率的先进雷达等领域更广泛的应用，急需制备出具有合适介电常数、低介电损耗、高介电可调率和良好的温度稳定性的复合陶瓷材料。本研究提出以钛酸锶钡为基础材料，通过掺杂/复合手段来优化材料的微波介电性能，并结合谱学方法对其介电响应机制进行研究。主要研究内容：通过掺杂/复合手段获得具有合适介电常数、低介电损耗、高介电可调率和良好温度稳定性的电可调微波复合陶瓷材料，确定BST基复合陶瓷的相组成与微波介电特性的关系；系统研究两相复合体系中相分布模式与复合陶瓷介电性能间的关系及其调控机理，探究界面结构对两相复合材料可调谐性能的影响规律；探讨微结构的变化与宏观性能的内在关联，并运用拉曼和红外光谱研究材料在外场作用下氧八面体畸变、键长和键角变化对其介电性能的影响，得到铁电的介电弛豫响应特征与介电的极化响应过程特征的综合效果及内在关联。

针对BaTiO3基铁电材料应用于电可调微波器件时存在的介电常数过高、介电损耗过大以及低介电常数时介电可调率过低的问题，通过传统电子陶瓷制备工艺，采用复合方式进行改性，获得具有低介电常数、高介电可调率和高Q值的复合陶瓷材料。在此基础上，系统研究了材料结构、外加电场与陶瓷介电性能之间的相关性。得到如下结论：. 采用BaSrZnSi2O7复合改性Ba1−xSrxTiO3陶瓷，研究发现：介电相由少到多的添加对介电性能的影响明显的分为离子掺杂和两相复合两种不同的作用效果，前者使介电常数下降并伴随居里温度往低温方向移动；后者是单纯的复合作用，居里温度不再移动，介电常数下降，调制降低，Q值增大。60wt%BaSrZnSi2O7-40wt%Ba0.5Sr0.5TiO3复合陶瓷样品Q值达到417（3.307GHz），介电常数152（0偏压），介电可调率达到16.0%（30kV/cm），能很好的满足器件的实用要求。. 研究了MgO对BST的掺杂、复合效果。Mg2+进入B位替代Ti4+时对晶粒尺寸大小的影响要大于其进入A位时的效果。不同MgO加入量对介电性能影响可分为两个阶段：MgO添加量在固溶限以下时，体现了Mg2+的掺杂效果，介电峰被抑制展宽的同时居里温度逐渐往低温方向移动；随MgO含量的增加，居里峰不再继续变化，仅是介电常数逐渐下降，Q值增加，调制降低，表明是单纯的复合作用。结合拉曼光谱分析得知陶瓷材料的微波性能与B位有序度密切相关。. 研究了三个不同的复合体系相分布模式对介电性能的影响。采用不同球磨时间体现两相不同的分布模式。由于相分布模式对电场分布的不同作用，相分布模式的改变对微结构以及介电性能都有非常明显的影响。随相分布模式逐渐转变到球状模式，介电常数和介电可调性逐渐增大，Q值明显降低。实验结果很好的吻合了Tagantsev的理论模型，验证了其相分布模式对介电性能影响的合理性。随外加电场的增大，居里温度升高，并且介电峰被抑制展宽，介电峰表现出明显的弥散相变。调制的变化稍稍滞后于介电常数的变化，最大调制出现在铁电介电的转变温度处。