"Sandwich"型金催化剂的制备、结构和催化稳定性能

项目的核心内容是突破传统负载型金属催化剂的制备思路，采用初湿浸渍法和嫁接法等合成技术在原已优化的氧化物负载的纳米金催化剂上"反向"沉积硅、铝氧化物或含Si、N、P、S链长不同的烷基基团制备具有类似夹心面包(sandwich)结构的新型金催化剂,试图在控制金微粒积聚的同时，减少或根除引起催化剂失活的因素，甚至增加催化剂过滤、转化毒物分子的功能。达到在反应活性可接受的前提下, 提高金催化剂在直接暴露空气中的长期存放或长期低温CO氧化反应或燃料电池重整反应气氛下CO选择氧化反应的稳定性。其科学意义在于，基于金属-载体相互作用的理论基础，扩大金微粒与载体及其包覆物的接触面积，或用有机基团调变催化剂的物化性能,探索"sandwich"型金催化剂的创新制备方法、成型催化剂组成、形貌和物理化学结构与其催化性能,特别是稳定性的关系,发展金催化理论,为制备催化活性好、稳定性更高的金催化剂奠定实验和理论基础。

该项目在传统负载型金催化剂的基础上，采用初湿浸渍法等制备了氧化铁（铜），磷氧化物，硅烷基，硫醇等包覆或修饰的夹心型载金催化剂， 以CO氧化反应为探针反应，考察了所得催化剂的活性，高热稳定性和反应稳定性能等， 并采用多种表征手段对催化剂进行剖析，关联载金催化剂物理化学结构与催化性能的关系。所得主要结论如下： 后引入包覆型金属氧化物或含P, Si-, S-，等有机基团，一般情况下均使得母体催化剂活性下降，且随引入的多少和种类有很大关系。其中硫醇对金催化剂活性降低最为明显。但包覆层的修饰使得催化剂的高热稳定性， 富氢富氧气氛下的反应稳定性以及储存稳定性有了较大程度的改善。其中氧化铁，硅烷基修饰的夹心载金催化剂对反应稳定性有较大程度的改善，氧化铁，氧化铜和含磷氧化物对载金催化剂的高热稳定性有较大贡献；另铜氧化物对储存稳定性和富氢气氛下的选择性的提高效果明显。一些结果表明对包覆层的进一步处理在稳定性提高的前提下，有助于催化活性的改善。这对催化剂设计理念提供了有意义的借鉴。