单壁碳纳米管的太赫兹非线性效应研究

单壁碳纳米管在场发射、场效应晶体管、探测器、太赫兹振荡器等纳米固体电子器件方面有广阔的应用前景。本项目拟利用脉冲能量达到亚微焦量级的强太赫兹脉冲，通过z-scan，太赫兹泵浦-太赫兹探测以及光泵浦-太赫兹探测等技术，研究单壁碳纳米管的高场电子输运引起的太赫兹非线性效应。通过实验上测到的非线性太赫兹透射率，考察碳纳米管中高场电子输运及其超快动力学过程，包括：碳纳米管的负微分电导率、电子速度过冲（velocity overshoot），电子速度饱和、光学声子发射过程；探索半导体相单壁碳纳米管的电子由第一到第二导带的带间转移、导带的非抛物线特性；探究强太赫兹电场对激子的调控等。碳纳米管太赫兹非线性效应的研究不仅可以以无接触，无损伤的方式深究其高场电子输运物理，还有助于发展以碳纳米管为基础的太赫兹探测器件。

碳纳米管具有独特的电输运特性，兼有弹道电子输运、负微分电导率、量子输运等特征。太赫兹是波长介于红外和微波之间的电磁波，以介于半经典的电场、磁场幅度波和量子化的光子之间形式和材料相互作用。借助飞秒激光器，通过非线性晶体等介质产生脉冲能量微焦量级、峰值电场MV/cm幅度、脉冲宽度亚皮秒的宽频太赫兹脉冲，并可直接在时间域测量其电场或磁场幅度，获得其相位信息。太赫兹光谱可以非接触、非损伤方式探测电荷输运动力学。本项目致力于利用脉冲能量达到亚微焦量级的强太赫兹脉冲，探索单壁碳纳米管中的太赫兹非线性光学，考察碳纳米管中高场电子输运及其超快动力学过程。在本项目的执行过程中，我们发现受限于目前可利用的太赫兹脉冲强度、碳纳米管与衬底的界面散射、太赫兹时间分辨谱的探测灵敏度、碳纳米管的高反射率等因素，通过原计划中的z-scan、太赫兹泵浦-探测等实验方法难以在蓝宝石衬底上的有序碳纳米管阵列中观察到显著的非线性效应。针对这些问题，我们采取了以下措施：(1)不断升级和发展新的实验系统;（2）设法制备无衬底有序碳纳米管；（3）研究对象扩展至石墨烯等体系。项目获得的主要成果包括：(1)搭建了基于LiNbO3晶体的强太赫兹脉冲源、太赫兹时间分辨谱系统，发展了太赫兹泵浦-示波器探测、太赫兹磁光时域谱等新实验方法。(2)通过太赫兹泵浦-示波器探测实验方法在碳纳米管中发现了轻微的非线性效应,该结果在无源太赫兹探测器件方面有一定的应用价值；（3）利用光泵浦-太赫兹探测、太赫兹泵浦-太赫兹探测等实验技术在半导体材料中观察到太赫兹脉冲引起的电子速度过冲、电子速度饱和、电子有效质量各项异性等非线性效应；(4)为了增加太赫兹耦合强度，制备了金壳/聚丙乙烯球微纳复合球阵列结构，并观察到异常太赫兹光子吸收带，（5）为了实现太赫兹场增强，设计了基于法布里-珀罗共振腔、外场可调控的太赫兹吸收增强的石墨烯结构；（6）研究了石墨烯隧穿结构的非线性光学性质，发现在一定强度的皮秒宽度的光场作用下，通过动态斯塔克效应，石墨烯价带和导带发生一定程度的混合，进而可有效改变狄拉克电子的手征对称性，调制其电子隧穿效应；（7）提出了一种基于光学量子干涉效应的半导体等体系中超快相干电流分布的测量技术，为太赫兹非线性光学实验提供了一种新的方法。总之，与该项目有关的已发表的重要文章共8篇，其中SCI收录7篇，一些重要研究成果尚待发表。