离子液体介尺度结构/界面的形成机制及调控规律

Ionic liquids have been studied extensively as green solvents due to their unique properties and have shown great potentials in industries. However, undisclosed formation mechanism of meso-scale structure and interface of ionic liquid system, as well as the flow-transfer-reaction properties, leads to the possible failures and difficulties of new process and reactor design. Thus, two meso-scale structures are proposed in this project, one is ionic clusters/nano-micro bubbles between ions/molecules and liquid drops/bulk bubbles; and the other is liquid drop aggregates/bubble aggregates between liquid drops/bulk bubbles and reactors. By resolving the key scientific problems of the formation and stability mechanism of ionic clusters/liquid drop aggregates, meso-scale structures and coupling mechanism of nano-micro bubbles/bubble aggregates, and the influence of meso-structure on the fluid dynamic and transfer-reaction properties, the project intends to develop the cross-scale mathematical model and algorithm, and establish an in-situ experiment research platform for meso-science of ionic liquid system. The successful realization of this project will provide scientific bases for the design of cleaner processes of resources utilization.

离子液体特殊的静电-氢键协同作用及独特功能为研发资源高效清洁转化新过程提供了契机，然而对离子液体介尺度结构/界面的形成机制及调控规律认识的缺乏，导致依赖于传统“三传一反”原理的反应器/过程效率极限难以实现重大突破。另一方面，离子液体非常规介质为介尺度科学理论体系的构建提供了不同于传统分子型介质的新体系和新挑战。为此，本项目以离子液体结构/界面介尺度调控为核心，重点解决两个层次的介尺度问题：一是介于离子/分子与液滴/气泡之间的离子簇/纳微气泡；二是液滴/气泡与反应器之间的液滴群/气泡群，揭示离子液体介尺度结构的形成机理和稳定性机制，发展跨层次介尺度关联的数理模型和模拟方法，建立介尺度结构/界面原位观察和动态分析表征平台，获得介尺度结构对流动-传递-反应耦合过程的影响规律，形成基于离子液体介尺度调控的反应器及过程强化理论和方法体系，为煤炭、油气等资源转化利用的工艺创新和技术突破提供科学基础。

介尺度调控是过程工业中普遍存在且亟待突破的重大共性科学问题。其涵盖的体系、单元和过程十分广泛，涉及气固、气液、气液固等多相复杂体系，需要很多团队从不同角度和不同侧面逐个突破、协同攻关。结合本团队的研究基础，本项目针对非常规介质离子液体气液两相反应体系，重点研究离子液体介尺度团簇的形成机制及调控规律，为煤基燃料/大宗化学品合成中氧化、加氢、环加成等气液两相反应器及工艺创新提供新理论和新方法。项目组成员在离子液体介尺度理论和共性科学问题取得了系统性的成果如下：1）揭示了离子液体中Z键的科学内涵，建立了相应的分子力场，阐明了离子团簇的介尺度形成机理和物性、反应、分离调控机制，获得了离子液体中Z键-团簇-准液体调控的新认识；2）建立了适用于离子液体体系考虑静电和氢键的流动-传递模型，从理论和实验方面揭示了离子液体体系多气泡行为及传递规律，为离子液体大型鼓泡反应器介尺度结构优化提供了科学基础；3）提出介尺度结构强化反应、传递的新原理，并应用于万吨级碳酸酯、十万吨级烷基化等实际工业过程，形成了离子液体多相反应体系介尺度结构调控的共性规律和方法。项目执行期间，获得中科院科技促进发展奖、AIChE绿色过程工程成就奖等2项奖励；发表SCI收录论文56篇，主编2部英文专著；申请中国发明专利23项（其中授权专利11项）；国际学术会议邀请报告20次；举办国内会议9次；建成了一支优秀的离子液体介尺度研究团队，项目负责人当选中国科学院院士、中国化工学会会士，项目团队3人晋升副研，培养博士后2名、博士生4名。