质子转移的强飞秒激光诱导研究

质子转移是一种可导致分子化学键重新排列等分子内在结构变化的重要分子动力学过程。由于质子质量轻，移动速度快等特点，其过程研究一直是分子反应动力学领域的难点之一，特别是有关质子转移的强飞秒激光诱导，目前仍未能揭示其动力学反应本质。本项目针对碳氢分子，结合周期量级脉冲、飞秒泵浦探测以及符合动量成像等技术手段，研究质子转移的强飞秒激光诱导动力学过程，提供利用近红外飞秒激光控制质子转移，实现分子反应相干控制的新途径。具体研究内容为：1)监测分子库仑爆炸，实现强飞秒激光诱导分子解离前的瞬态分子结构还原，可视化迁移质子在分子中的几率分布；2)实时跟踪超快质子转移过程；3)澄清飞秒激光光强、脉宽等物理参数对超快质子转移过程的影响与作用，获得操控质子转移过程的可行方案；4)分析质子转移过程对强场超快激光诱导分子解离的影响，揭示迁移质子瞬态位置变化对分子异构化、分子化学键选键断裂等动力学过程的内在作用与规律。

利用不同脉宽长度（包括周期量级）飞秒脉冲、飞秒泵浦探测方法并结合符合动量成像技术手段，我们研究了碳氢分子在强飞秒激光场中的超快质子转移动力学过程，同时表征了强场脉冲在气体中的光谱特性，具体研究如下：1）测量了丙二烯、丙炔及其同位素异构体、甲醇、丁二烯分子在强场中库仑爆炸，标定了其中与质子转移相关的解离通道，给出不同靶分子迁移质子相关解离通道产额占解离通道总产额的几率；2）通过调整激光物理参数，测量了甲醇、丁二烯分子通过不同库仑爆炸解离通道所产生的离子碎片产额在不同激光物理参量下的变化规律；3）实现了丙二烯、丁二烯分子强场诱导质子转移过程的可视化，获得它们在解离前的瞬态分子结构；4）在研究周期量级激光超宽光谱脉冲产生的同时，观察到窄带、可调谐激光出射，并研究了它们的产生物理机制；5）研究了碳氢分子在周期量级激光脉冲下的反应动力学，发现可通过控制周期量级激光脉冲相位实现在阿秒量级时间尺度对碳氢分子不同解离通道的解离碎片的产额的控制，并观察到周期量级激光脉冲相位对质子转移可以实现有效控制。.在该项目支持下，在Phys. Rev. X/L/A, Appl. Phys. Lett., New J. Phys.等国际著名期刊发表学术论文17篇,英文专著5章；受邀在国际学术会议做邀请报告6次。