基于碳材料的快速质子传递通道构建及在环境污染物检测中的应用

This project aims at studing on the preparation of new carbon materials with high-speed proton-exchange passage. Facing at the food security and the environmental protection, the structural design and performance improvement of novel functionalized carbon materials for high proton conductivity is performed to construct new electrochemical sensors for the determination of pollutant analysis. The new carbon materials with high-speed proton-exchange passage are prepared by the heteroatom doping, the controlling of oxygen-containing groups, the proton doping and the combination with original proton conductor. The influence of high-speed proton-exchange on the electrode reaction of pollutants is performed to explore the role of proton passage during the catalysis process. Based on the obtained mechanism, sensors with high sensitivity, high response speed, and high selectivity are constructed for the determination of regular pollutants. Based on the research of structure-performance relationship, the high-performance electrochemical sensors are prepared, and the application of materials with low electron conductivity are explored. In all, the project is favor to extending the material selection in the construction of pollutants sensors, and the research substratum of carbon based proton conductor are provided by the project.

本项目以质子电导作为研究切入点，从环保、食品安全等方面的应用考虑，研究具有快速质子通道的新型碳材料的制备及传感应用研究，实现对多种污染物的灵敏、快速检测。通过杂原子掺杂、调控含氧基团种类和数量、质子掺杂活化、与传统质子导体制备功能复合材料等方法，实现基于碳材料的快速质子传递通道的构建；研究功能碳材料对多种环境污染物的催化机理，探索质子的快速传递对电催化过程的影响；以多种环境污染物为探针，研究快速的质子传递对反应动力学的影响；通过构建质子传递通道的方法提升低电子电导材料的电荷传递速率，并挖掘低电子电导材料应用于电化学传感器的可能性；通过对新型碳材料的进一步结构设计和性能提升，设计制作对特定环境污染物具有电催化作用的修饰电极材料；在研究功能化碳材料的结构和性能关系的基础上，通过优化材料制备和修饰过程，实现高性能电化学传感器的构建，为扩展环境污染物传感器的研究范围提供可靠的研究依据。

本项目立足于设计碳材料及其复合材料的电荷传递通道，并应用于农药、药物等多种环境污染物的灵敏电化学检测。并探索电极反映的电子、质子传递过程和电化学反映机理，为电化学传感器的构建提供更多的思路。.一方面，我们通过制备多种杂原子掺杂的石墨烯材料及其复合材料，实现了农药吡虫啉、药物对乙酰氨基酚、羟基酚、非那西丁、过氧化氢等多种物质的灵敏电化学检测，探讨了各类电极反映过程中的质子、电子传递情况，检出限均低于现阶段的大部分结果。并且。杂原子掺杂石墨烯制备过程中通过引入多种新型化学掺杂剂实现了掺杂原子种类和掺杂量的高度可控，并且通过结构表征和电化学测试的对比研究，揭示了电极反应过程中的催化活性位点。进而利用石墨烯中掺杂的杂原子调控hemin等过渡金属配合物的配位环境，构建高性能的过渡金属/碳复合材料。。.另一方面，利用有机小分子、过渡金属离子等诱导氧化石墨烯形成水凝胶，得到具有三维网络结构的石墨烯材料，并以此为前驱体对碳材料的电荷传递通道进行设计。不同于传统的“自组装-3D结构固定”的策略，我们希望在自组装起始阶段开始设计碳材料的骨架几何结构、杂原子掺杂种类、空间位阻、静电作用、氢键作用，从而诱导其实现可控塌缩，得到内部致密、电荷传递通道连续、表面粗糙的杂原子掺杂3D碳材料并作为传感元件。从而避免了传统冷冻干燥得到的3D碳材料的细深孔道，为高性能传感用碳材料的构建提供了更多的思路。