磷烯纳米条带的热电性质及调控研究

The research on the thermoelectric properties of low-dimensional nanostructures can push people to discover or synthesize high efficiency thermoelectric materials, and to further the fabrication of favourable thermoelectric devices. Therefore, it is of both theoretical significance and potential applications. Black phosphrous (BP) exhibits the anisotropic in-plane electron transport and optical properties, and it can be easily modulated by electrical field, especially, BP bears a nearly identical hinge-like puckered structure, which may lead to high electrical conductivity and low thermal conductivity. Therefore, BP may be an ideal thermoelectric material. Based on our previous research experiences, this project is devoted to explore the scientific problems in thermoelectric properties and its manipulation of phosphorene (monolayer BP) nanoribbons. By using the nonequilibrium Green’s function combining with the tight-binding model and first-principles calculations approach, we will study the dependence of geometric parameters and edge structures on the band structure (topological edge states) and phonon dispersion relation for phosphorene nanoribbons, as well as their manipulation by external fields. Further, we will study the effects of ribbon width (the number of transversal atom chains is odd or even) and external electrical field、strain on the Seebeck coefficient S、thermal conductance and thermoelectric figure of merit ZT of the system. Our research may obtain the methods by external fields to realize high S and ZT, and may exhibit some new thermoelectric effects and phenomena different from those of other two-dimensional Dirac electron materials such as graphene. Moreover, it may provide physical supporting for designing thermoelectric devices based on phosphorene nanoribbons.

低维纳米结构的热电性质研究能推进发现或合成高性能的热电材料，促进优越性能热控器件的设计，因而具有重要的科学意义和潜在的应用价值。黑磷的输运和光学性质等具有很强的平面内各向异性且易受电场的调控，特别是其铰链式翘曲度结构导致了较高的电导和较低的热导，因此黑磷可能是一种十分理想的热电材料。基于我们前期研究基础，本项目拟探索磷烯(单层黑磷)纳米条带的热电性质及其调控等科学问题。拟采用非平衡格林函数解析计算，结合紧束缚模型及第一性原理数值计算方法，研究磷烯条带的能带结构(拓扑边缘态等)和声子色散与几何参数、边缘形貌的关系及其外场调控，条带宽度(横向原子链数的奇偶性)和外电场、应力等对体系的塞贝克系数S、热导和热电品质因子ZT等物理量的影响。这类研究可能获得通过外场调控实现较高的S和ZT的方法，展示一些与石墨烯等其他二维狄拉克电子材料不同的热电效应和现象，为设计基于磷烯条带的热电器件提供物理基础。

本项目旨在研究磷烯纳米条带的热电输运性质，拟研究条带边缘形貌、外场调控等对磷烯条带热电输运性质的影响。经过3年的研究，基本完成计划中的研究内容，达到了预期目标。此外，结合目前有关二维材料热电性质研究的实际情况，我们拓展研究了石墨烯/石墨炔异质结的热电输运性质，预测获得了一些新奇的热电现象。这些研究成果都发表在本专业国际主流期刊上，并获得同行多次引用。参加与课题相关的国内、国际学术会议多次，并在2020年湖南省物理学会年会上做报告。取得的成果概述如下：采用非平衡格林函数方法，我们研究了锯齿型磷烯纳米条带在外加垂直电场下的热电性质，发现铁磁态磷烯条带的自旋塞贝克系数可前所未有地高达5mV/K，并且垂直电场对偶数(横向原子链数取偶数)和奇数宽度的磷烯条带的自旋塞贝克系数影响不同，即出现所谓的奇偶特性(even-odd effect)。采用第一性原理计算方法，研究了石墨烯/石墨炔异质结体系的热电性质，发现界面的声子散射可以把声子热导降低几倍，从而提高体系的热电品质因子ZT。通过改变体系的边缘形貌和异质结种类，可以大幅度提高ZT因子。采用非平衡格林函数方法，研究了扶手椅型石墨烯条带pn结的热电性质，发现通过调节超晶格的周期数，体系可以实现金属-半导体转变。通过有关参数的调节，体系的自旋塞贝克系数最大可以达到370μV/K。此外，我们研究了衬底对γ-石墨炔条带热电性质的影响，发现衬底引起的表面起伏无序会显著地增大体系的热电性能，其热电品质因子在室温下可以达到3。本项目的研究可能为从原理上设计基于磷烯或石墨烯异质结纳米条带的热电器件提供物理模型和理论基础。我们将继续开展深入细致的后续研究工作，寻找调控热电输运性质的最佳方案，并为新的实验发现提供物理基础。