碳量子点零维材料上转换发光研究及其上转换激光的实现

Organic dye and rare-earth materials are two main classes of up-conversion materials. However, they have their respective defects. Photo luminescent efficient and stability of organic dye is low. Environment pollution caused by rare-earth mining and smelting restricted their application. This proposal is an investigation on a new kind of zero dimension nano-materials---carbon quantum dots up-conversion materials. Carbon quantum dots, which are green and low toxic will facilitate the application of up-conversion materials in bio-imaging and drug therapy etc..A series of investigation have been performed previously on down conversion and lasing from carbon quantum dots by the applicant. However, systematic study on up-conversion from carbon quantum dots is still lacking. In this proposal, we will investigate effect of structure and length of conjugated chain, electron donation, conjugation with carbon core and steric effect of functional groups on up-conversion from carbon quantum dots by high power femtosecond laser. High up-conversion efficiency carbon quantum dots will be prepared by conducting research on mechanism of up-conversion. Up-conversion lasing will be realized in a Fabry–Perot laser cavity by using carbon quantum dots as gain medium. This research will provide theoretical and experimental support on application of up-conversion carbon quantum dots.

目前主要应用的上转换发光材料如有机染料和稀土材料都有着各自的缺陷：有机染料发光效率低下，发光稳定性差；而稀土材料的稀有性以及开采和冶炼稀土带来的环境污染是制约这些材料发展的瓶颈。本项目主要研究的是新型零维纳米材料：碳量子点上转换发光材料。碳量子点具有绿色环保，无毒无害的优点。.申请人在之前工作中对碳量子点下转换发光和激光特性做了一系列的研究。本项目将在此基础上采用大功率飞秒激光器进一步研究碳量子点的上转换发光特性。本项目将从碳量子点结构以及功能基团的共轭链长度，给电子能力，与碳核共轭关系，以及空间效应等方面入手，系统性的调研碳量子点结构与功能基团对上转换发光的影响，研究上转换发光机理，在发光机理的指导下制备高效上转换发光的碳量子点，并采用法布里-泊罗激光腔探索碳量子点的受激发射性能，以碳量子点为光增益介质实现碳量子点的上转换激光。为碳量子点在上转换发光领域的应用提供理论和实验支持。

上转换发光材料(即：反斯托克斯发光)由于其拥有与众不同的发光性能在许多领域有着广泛的应用。本项目立项之时学术圈对碳量子点零维材料上转换的认识以及研究都非常少，上转换发光碳量子点研究时间太短，其发光特性，发光机理也未完全清楚。基于此背景，本项目提出了通过对碳量子点上转换发光进行系统性的研究，阐明碳量子点结构与功能基团对上转换发光特性的影响，以及碳量子点上转换与下转换发光之间的共性与区别，加深对碳量子点上转换发光机理的理解。并通过对碳量子点结构的理性设计实现多波长激发的高效上转换发光，进而加强人类对碳量子点---这一新型的零维材料的认知。在理解碳量子点上转换发光特性和机理的基础上通过合理的光增益介质以及激光谐振腔的设计研究碳量子点的上转换受激发光特性，实现碳量子点上转换激光。在研究过程中我们本项目执行中贯彻了申请书中的研究计划和研究内容，完成了申请书中定下的目标，取得了预期的成果。首先，本项目制备了不同功能基团和不同结构的碳量子点，实现了一系列的发光波长位于400-700nm之间的波长可调的上转换发光的碳量子点。弄清了影响碳量子点上转换发光的因素之一即：给电子功能基团对碳量子点上转换发光有较大的影响。在此理解此机理的基础上我们制备了含有强给电子基团（酰胺基）的碳量子点并实现了相对于其他碳量子点更高效的上转换发光，上转换发光效率相比传统碳量子点课题提高10倍以上。所制备的碳量子点能实现在700-2000nm不同波长激发下均产生上转换发光。并且通过合理的激光腔结构设计，利用此碳量子点为激光增益介质，成功实现了在800, 1400nm激发下的上转换激光发射。认识到了功能基团在碳量子点上转换发光中的重要作用，为未来进一步提高碳量子点的上转换效率提供了借鉴意义。成功实现了碳量子点上转换激光，这位碳量子点的研究拓展了研究方向。