旋进电子衍射的动力学校正及纳米晶的三维重构

Procession electron diffraction (PED) was established by Vincent and Midgley in 1994. The characterization of PED is that the incident beam in PED is scanned at a constant angle around the optic axis of the electron microscope. therefore, PED is able to collect diffraction spots of whole reciprocal space and is very suitable to solve the structure of unknown crystals with nano-size. Although, PED has attracted much attention of the worldwide crystallographers, the problem about correction of dynamical diffraction for PED has still not been solved. The applicant of this project has already solved this problem in 2001 (Ultramicroscopy （V87(2001)pp177-186）) . Analytical dynamical expressions for PED have been derived in this paper.Performing structure analysis of a crystal, we take two pictures with one high resolution image and another diffraction pattern simultaneously for each precession angle and rotation angle, then correct dynamical diffraction effect according to the expressions, transfer function ,reduce noisce, optimize data and finally merge all the data into a unified 3 dimensional reciprocal space, the structure could be solved through reverse Fourier transformation. A complete set of method for solving structure by PED and an advanced software package would be established under the support of this project.

旋进电子衍射（PED）是1994年由英国Bristol大学的Vincent和Midgley开创的，它的特点是入射电子束沿着与电子显微镜的光轴成一定夹角的圆锥面运动，可收集到晶体的所有衍射斑点，故在未知纳米晶体的结构测定方面意义很大，得到了国际国内晶体学工作者的普遍重视，但是电子动力衍射的问题始终没有解决。本课题组负责人早在十一年前就在Ultramicroscopy （V87(2001)pp177-186）上发表了旋进电子衍射的解析表达式。当我们在进行结构分析时，每改变一个进动角和旋转角，同时照两张照片，一张高分辨像，一张衍射图，然后对每一张高分辨像和衍射图进行动力衍射校正，去噪，传递函数校正和优化处理后，再将大量的分析结果统一合成到三维空间中去，经傅里叶变换以后就有可能重构出未知晶体结构。本项目将建立一套用旋进电子衍射测定晶体结构的新方法及先进软件。

通过电子显微镜测量纳米晶的结构是一个系统工程，包括像模拟计算，晶格常数的精确测定以确定该晶体属于哪个布拉菲点阵，然后测定该晶体的空间群，最后测定晶胞中的原子位置等等。X-射线测定晶体结构的工作已经完成，并且获得了诺贝尔奖。用电子晶体学的办法测定纳米晶的结构一直是世界范围内电子晶体学家们，包括我国李方华院士在内都试图解决这一问题。他们都取得了很多重要进展，但离彻底解决这一问题还有很大一段距离。本课题是试图把这一问题的解决向前推进一步。本项目在晶格常数的精确测定，以及通过三个特征方向的HAADF高分辨像而解决晶体空间群及原子位置的确定方面我们都做了一些工作，取得了一些进展，总结如下：1.关于像模拟计算的工作已经发表在JMST杂志上，该工作提高计算速度三倍以上。2.关于精确测定未知晶体点阵常数的工作发表在Micron杂志上，该工作提出了精确测定晶体晶格常数新方法，即Niggli 约化胞方法。3.关于用HAADF方法测定晶体和准晶体的空间群和原子位置的工作取得了重要进展，特别在Al65Cu20Co15十边形准晶的原子位置的测定方面，与前人的工作比较起来取得了如下重要进展：a）获取了5次轴方向的高清HAADF像，提取了三级基本结构单元的模型；b）第一次获取了两个特征2次轴方向的高清HAADF像，验证二维Al65Cu20Co15准晶的分层结构,该工作将在最近总结出来并投稿发表。4.关于未知晶体结构测定方面的工作，如高温合金中拓扑密排相和Ba4Ti13O30相的测定工作都取得了重要进展，可望在短期内总结并投稿发表。本项目共发表学术论文11篇，短期内再发表3-5篇论文。为了取得更高质量的科研成果，我们将在未来的两年内继续从事该课题的研究。