新生态铁除As(V)效能和界面反应机制研究

新实施的生活饮用水标准把饮用水中砷浓度的限值从0.05mg/L降到0.01mg/L，导致我国很多地区面临饮用水中砷超标的问题，在中国发展高效价廉的方法去除饮用水中的砷非常必要。传统铁盐混凝剂除As(V)存在电中和能力较低、混凝剂耗量大、有毒污泥产生量大、腐蚀性强等缺点。申请人前期研究发现利用氧化剂氧化亚铁原位生成新生态铁除As(V)可以克服传统铁盐混凝剂的这些缺点，同时实现As(V)的高效去除。因此本课题将深入研究各种操作条件和共存离子对新生态铁混凝剂除As(V)效率的影响，系统考察不同条件下制备的新生态铁的水解、聚合过程及其水解产物的性质，阐明新生态铁及其水解产物的性质与其除As(V)效能之间的关系，提出新生态铁与As(V)之间的界面反应模式，构建新生态铁除As(V)工艺并进行优化。预期成果可望为新生态铁应用于饮用水中As(V)的高效去除提供新的思路和坚实的理论依据。

课题利用高锰酸钾和双氧水作为氧化剂，系统对比了不同操作条件下新生态铁（KMnO4-FeCl2、H2O2-FeCl2）与氯化铁的除As(V)效能。研究确定了最佳的氧化剂/亚铁比例，明确了在酸性和中性条件下、混凝剂浓度低、初始As(V)浓度高时新生态铁较FeCl3工艺除As(V)优势更明显。在pH=6时，新生态铁和氯化铁工艺分别需要4、8 mg L-1的混凝剂投加量将初始As(V)含量为1 mg L-1处理至饮用水标准的要求。研究发现与氯化铁相比，新生态铁具有更优越除污染物能力的原因在于其较慢的絮体成长速度和水解过程中能产生较多具有较强絮凝活性的Feb。EXAFS结果表明，沉淀中As-Fe 距离是3.27-3.30 Å, 这意味着As(V)是通过与FeO(OH)生成双齿双核络合物从而被新生态铁去除的。经济效益分析显示要使出水中As(V)的浓度达到国家饮用水标准，H2O2-FeCl2工艺的药剂费只是传统铁盐混凝工艺的17.4-32.3%。.借鉴新生态铁除As(V)的方法，利用Cr(VI)的氧化能力，发明了亚铁同步除铬除砷方法。亚铁单独除砷效率很低，Cr(VI)的存在显著的提高了亚铁除As(V)的效率，原因在于Cr(VI)氧化Fe(II)为新生态Fe(III)，有助于砷的去除。砷是通过与Fe0.75Cr0.25(OH)3和FeOOH 沉淀吸附和共沉去除的。由于目前的聚合硫酸铁制备工艺存在反应时间长、对反应器的耐腐蚀性能要求也较高、成本高等缺点，发明了在常温常压下以双氧水为氧化剂使亚铁瞬时氧化制备新生态铁基混凝剂的方法，并考察了新生态铁基混凝剂处理松花江水的效能。与聚合硫酸铁和硫酸铁相比，新生态铁基混凝剂效果优良，药剂成本约为聚合硫酸铁市售价格的50%，且步骤简单，不加热加压、瞬时反应且不需容积巨大的单独反应器，性价比较高。.该课题在J. Hazard. Mater., Sep. Purif. Technol., Chemosphere等杂志上发表标注项目号的相关SCI论文7篇，授权国家发明专利1项，申请国家发明专利2项。组织了第一届“砷处理技术和理论”研讨会。参加了6个国际会议、3个国内会议，做了口头报告并担任了两个国际会议分会场的主席。担任了三个国际会议“学术委员会成员”及国际水协会中国青年委员会副主席和全国给水排水技术信息网理事等职。