异质界面可控的SrTiO3/TiO2纳米复合材料拓扑合成及生成机制与光催化性能研究

For improving further photocatalytic performance of semiconductor composite material, this project proposes an idea that study on the effect of nanocomposite heterointerface on its photocatalytic performace through adjusting the quantity and structure of exposed heterointerface. In order to overcome the difficulty that synthetic of hetero-nanostructural composite with controllable heterointerface, the layered titanate acid H1.07Ti2.73O4•nH2O plate-like particles as precursor will be topotacticlly transformed into the SrTiO3/HTO nanocomposite by the solvotermal tratment. And then this SrTiO3/HTO nanocomposite will be heated to form the SrTiO3/TiO2 nanocomposite with 2-D periodic repeated hetero-nanocrystals. The formation mechanism of the SrTiO3/TiO2 nanocomposite will be clarified by researching the evolution of chemical composite, phase, microstructure during HTO topotactic structure transformation. The regulating mechanism of heterointherface will be revealed through thestudy on relation of chemical composite, crystalline phase of TiO2, microstructure, and heterointerface of nanocomposite. Finally, It will be made clear that the effect mechanism of the heterointerface on the photocatalitic reaction of the SrTiO3/TiO2 nanocomposite. A new idea will be created that building and designing other hetero-nanocomposite.

为了大幅度提升半导体复合光催化材料的性能，本项目提出对SrTiO3/TiO2纳米复合材料的异质界面暴露疏密程度与结构进行调控的思路，以此深入研究异质界面对催化反应活性影响机制。针对如何制备异质界面可控的周期性二维纳米复合材料的难题，本项目拟采用拓扑结构转变反应，以层状钛酸H1.07Ti1.73O4•nH2O(HTO)片状粒子为前驱物，首先通过溶剂热过程，合成SrTiO3/HTO纳米复合体，然后经过热处理，生成周期性二维纳米SrTiO3/TiO2纳米复合材料。研究HTO拓扑结构转变过程中的化学组成、物相、微结构的演变，阐明SrTiO3/TiO2纳米复合材料的生成机制。探究组成-TiO2晶型-微结构-异质界面的关系规律，从而揭示拓扑结构转变反应对异质界面的调控机制，搞清异质界面暴露疏密程度与结构对光催化反应的影响机制。为构建和设计其它异质纳米复合材料开创了新思路。

拓扑转变反应是通过固体反应物的结构(拓扑化学因素)来控制反应，反应前后主体结构基本保持不变。与其它合成方法相比，拓扑结构转变软化学过程对无机非金属纳米材料的设计是一个新颖有效的方法，它能很好地控制材料的组成、物相以及微结构。材料的组成与结构是影响其物理性能的重要因素，本项目通过层状化金属氧化物的原位拓扑结构转变，对材料组成与微结构进行设计与构筑，进一步提升材料的物理性能。. 本项研究了以层状结构金属氧化物H1.07Ti1.73O4（HTO）、H4Nb6O17（HNO）、层状钒酸钾、H0.8Fe0.8Ti1.2O4为前驱体，通过原位拓扑结构转变反应，设计与构筑出SrTiO3/TiO2复合物、过氧化H1.07Ti1.73O4纳米粒子、多孔H1.07Ti1.73O4纳米粒子、Ag@AgCl/HTO异质复合结构、多孔网状Zn2Ti3O8纳米粒子、过氧化H4Nb6O17纳米粒子、片状Ag2Nb4O11介晶，Ag/AgCl/V2O5异质结构复合物、以及Fe2+掺杂Fe0.8Ti1.2O40.8-纳米片，并阐明了其生成机制以及光催化性能和电化学性能。相关研究成果已经发表SCI论文7篇，其中一区4篇，二区3篇；申请发明专利11项，2项已经授权。. 本项目成果在如何设计与构筑无机功能纳米材料方面提供了一个新思路，特别是在探讨复合材料的异质界面对光催化反应过程的调控机理，以及异质纳米复合材料异质界面的暴露疏密程度与结构对光催化反应影响方面，有着重要意义。为拓展和提高材料在能源、环境等领域的应用奠定理论基础。