铁还原对臭葱石和铁砷共沉淀的矿物转化与砷再分配影响

Scorodite and Fe(III)-As(V) co-precipitate produced from the treatment of non-ferrous metal smelting arsenic wastewaters may pose a secondary arsenic pollution risk during long-term storage. A number of studies thus far have shown that (a)biotic iron reduction in water-soil environments is one of the primary causes of arsenic release. However, the research on whether or what extent iron reduction can cause mineral transformation and arsenic release still remains unclear. In this project, we will investigate the effect of (a)biotic iron reduction on the mineral transformation of scorodite and Fe(III)-As(V) co-precipitate and arsenic redistribution. The produced secondary minerals will be determined via XRD, spectroscopic characterization and thermodynamic calculation. This work is to study arsenic release and the characteristics of secondary minerals under different environmental conditions such as pH, Fe/As molar ratios, co-existing ions, organic matters. This finding will be beneficial for us to further understand arsenic behavior in iron reducing environment and be applied to predict the risk of arsenic-containing solid wastes.

臭葱石和铁砷共沉淀是冶金高砷废水处理过程中产生的含砷固废，在填埋场长期贮存过程中有造成二次砷污染的隐患。大量研究表明，微生物或非生物作用引起的铁还原是导致水土环境砷从固相释放到液相的主要原因之一。然而，目前国内外学者对铁还原是否或在多大程度上能引起臭葱石和铁砷共沉淀的矿物转化进而造成砷释放这个问题还不清楚。本项目拟针对臭葱石和铁砷共沉淀的微生物与非生物铁还原开展研究，探索铁还原过程中砷在固液相再分配，采用XRD、光波谱表征、热力学计算等手段表征铁还原后产生的次生矿物，考察pH、Fe/As摩尔比、共存离子、有机质对砷的释放及次生矿物形态的影响。项目的研究有助于阐明铁还原条件下臭葱石渣和铁砷共沉淀渣中砷的环境行为，对预测我国废渣砷污染风险具有重要的意义。

臭葱石和铁砷共沉淀是冶金高砷废水处理过程中产生的含砷固废，填埋贮存会产生二次砷污染的隐患。大量研究表明，微生物或非生物作用引起的铁还原是导致水土环境砷从固相释放到液相的主要原因之一。然而目前国内外学者对铁还原是否或在多大程度上能引起臭葱石和铁砷共沉淀的矿物转化进而造成砷释放这个问题尚不清楚。本项目针对臭葱石和铁砷共沉淀的微生物与非生物铁还原开展研究，探索铁还原过程中砷在固液相再分配，采用表征铁还原后产生的次生矿物，考察pH、Fe/As摩尔比、共存离子、有机质对砷的释放及次生矿物形态的影响。研究结果表明微生物作用下中性介质、臭葱石和铁砷共沉淀中40%的Fe(III)还原Fe(II)，造成20‒30%的As(V)释放。非生物作用（氢醌和抗坏血酸）下臭葱石和铁砷共沉淀中79.9‒97.5%的Fe(III)还原导致14-98.9%的As(V)释放。（偏）中性pH条件下砷酸亚铁相作为主要的次生矿物相固持了部分Fe(II)和As(V)。中性pH条件砷的释放量较低。铁还原后，砷释放量随Fe/As摩尔比、共存离子（Mn2+，Al3+，Ca2+等）含量降低，有机质含量增加而增加。项目的开展有利于进一步揭示砷渣体系中砷的环境行为与砷污染发生机理，对预测我国废渣中砷污染风险与调控二次砷污染具有重大的现实意义。