模拟甲烷单加氧酶羟化甲烷及其衍生物的理论研究

以甲烷及其衍生物的有效合理利用为背景，采用量子化学及量子力场和分子力场相结合的方法，模拟研究含不同类型活性中心（Fe2，Cu2，Mn2，Co2，Ni2、Fe-Cu，Fe-Mn，Fe-Co，Fe-Ni，Cu-Mn，Cu-Co，Cu-Ni等）的甲烷单加氧酶的几何构型和电子状态；研究这些酶分别与O2和CH3X(X=H,CH3,CN,NO2,F,Cl,Br)相互作用和反应的势能曲线，获得其反应机理；探讨上述反应的动力学问题，如动力学同位素效应和反应速率常数等；探求不同活性中心的酶对催化CH3X羟化反应活性和选择性的影响规律；选择合理的计算模型，考察溶剂化效应和载体对酶结构和催化性能的影响，揭示溶剂和载体对其反应过程影响的的实质，为设计合成新的模拟酶提供理论依据。对有效合理地利用碳资源、解决环境污染以及合成精细化工产品均具有重要意义。