利用电子能量损失谱研究纳米碳材料的电子动量密度分布

The Compton profile of solids can be obtained by measuring electron energy-loss spectroscopy at large scattering angle in the transmission electron microscope known as electron Compton scattering from solids (ECOSS). The Compton profile provides detailed information about the electron momentum distribution in the scatterer. This technique is particularly sensitive to the behavior of the outer shell electrons involved in bonding in condensed matter and can be used to test their quantum-mechanical description. The order of the momentum resolution of the ECOSS measurements that only can be achieved by synchrotron-based Compton scattering experiments. The short recording time of the ECOSS technique makes systematic studies of materials become possible by the Compton scattering. In this project, the electron momentum distribution of nanocarbon materials (nanodiamond, onionlike carbons, graphene and carbon nanotubes) will be studied by ECOSS technique. We want to explore the properties of the ground and unoccupied electronic states of nanocarbon materials and provide theory supporting for their applications.

在透射电子显微镜中，通过测量大角度非弹性散射的电子能量损失谱来获得康普顿轮廓的方法称为固体的电子康普顿散射 （electron Compton scattering from solids, ECOSS）技术。康普顿轮廓可以提供凝聚态物质中各原子外层电子动量分布的信息，是一种研究量子化学的直接实验方法。通过ECOSS技术可以在纳米尺度研究材料的康普顿轮廓，其动量分辨率可以达到从同步辐射光源上得到的康普顿轮廓的动量分辨率水平；而其非常短的收集时间，使利用康普顿散射对固体材料电子动量密度分布的系统研究成为可能。本项目拟利用ECOSS技术将康普顿效应应用到纳米科学领域，对纳米碳材料（包括纳米金刚石、洋葱碳、石墨烯和纳米碳管等）的外层电子的基态动量密度分布展开系统的研究。揭示不同纳米碳材料的外层电子的基态和激发态性质，为纳米碳材料的应用提供理论基础。

利用电子代替光子开展康普顿散射实验，可以在透射电子显微镜中通过记录大散射角下的电子能量损失谱实现；这种技术称为固体的康普顿散射 （electron Compton scattering of solids, ECOSS）。ECOSS技术获得的康普通散射轮廓具有记录时间短、动量分辨率高、纳米空间的研究尺度和易与透射电子显微中多种分析手段相结合等优点。本项目，利用ECOSS技术对纳米碳材料（包括纳米金刚石、洋葱碳、石墨烯、纳米碳管和石墨）中价电子的基态电子动量密度分布展开了研究。主要内容、重要结果及其科学意义有：.1）利用电子能量损失谱对纳米金刚石向洋葱碳高温相变过程中的基态电子动量密度分布和激发态sp2/sp3杂化碳比率进行了研究。记录了相变过程中各样品的电子能量损失近边结构谱，采用相对精确的Titantah和Lamoen分析方法计算出了sp2杂化碳含量在相变过程中的演化曲线。利用ECOSS技术获得了相变过程中反映各样品基态电子动量密度分布的价态康普顿轮廓。可以得出以下结论：（1）相变的起始温度在500℃以上；（2）相变主要要发生在退火温度900-1300℃的区间。我们的结果有利于人们对纳米金刚石向洋葱碳高温相变过程中基态和激发态电子性质改变的机理进一步理解。.2）利用ECOSS技术和第一性原理全势线性缀加平面波方法在纳米尺度内研究了石墨[10-10]，[11-20]和[0001]方向的价态康普顿轮廓；发现了明显的各向异性。为石墨烯和纳米碳管的康普顿散射研究奠定了基础。.3）利用电子显微镜，通过ECOSS技术获得了单壁纳米碳管和多壁纳米的价态康普顿轮廓。研究发现单壁纳米碳管中基态电子的非局域化程度要比多壁碳管的高。对石墨烯的电子康普顿散射研究表明石墨烯中基态电子的非局域化程度要比石墨的高。这主要是因为单层碳原子的π键不完整，造成形成这种化学键的电子像离域电子一样。.通过对多种纳米碳材料的电子康普顿研究，在实验上为纳米碳材料的理论模型研究提供了基态电子的波函数信息。结果有力地证明了ECOSS技术作为在纳米尺度研究材料的基态电子性质的可行性和潜力。